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熵作為熱力學第二定律的一個代名詞，一般是說明能量在空間中分布的混亂程度。其中如果熵越大，則能量的分布越混亂。推而廣之，不只是能量，乃是宇宙，都是在建立次序的過程中，因此熵都在降低的過程。

與之不同的是，一些特殊的領域，比如最近火熱的鋰電池領域，連發三篇高熵文章，其中兩篇發表在Nature和Science（），接下來將介紹美國馬里蘭大學王春生教授，美國陸軍實驗室Oleg Borodin關于高熵穩定電解液的文章。

研究背景

環境和資源的可持續性發展對于開發下一代電池技術變得越來越重要。目前，鋰離子電池（LIBs）由于其高能量密度和長循環壽命而在這一領域占據主導地位。然而，隨著對儲能容量的需求持續增加，鋰和過渡金屬供應受限而導致的價格和資源波動越來越受到關注。

此外，LIBs需要能源密集型制造工藝，通常會使用有毒和不環保的化學品。同時，LIBs循環過程中的潛在安全問題及其對附帶的部件的耐受性也沒有完全解決。由于鋅（Zn）負極與水系電解液相容，水系鋅電池已成為有前途的互補化學系統之一。同時，Zn相對豐富，并擁有成熟的回收基礎設施，但遇到的難點還有很多沒有解決。

主要內容

在這項工作中，馬里蘭大學王春生教授，美國陸軍實驗室Oleg Borodin在Nature Sustainability上以“All-temperature zinc batteries with high-entropy aqueous electrolyte”為題發表了重要研究成果。

作者報道了將氯化鋰（LiCl）作為支撐鹽添加到氯化鋅（ZnCl₂）水系電解液中形成R可變的Li₂ZnCl₄·RH₂O，在-60℃~+80℃之間循環的電池，能夠實現100%的庫倫效率，這是迄今為止的最高值！

本文使用Li₂ZnCl₄·9H₂O電解液引出了高熵電解液的概念，其中Li-Cl解離，[ZnCl_4-m^2-m]_n陰離子聚集體長度的減少和游離水溶劑氫鍵網絡的破壞共同作用，產生了具有高熵的獨特受挫溶劑化結構，有助于在溶劑穩定并抑制結晶的情況下保持出色的離子電導率。

圖1. 寬溫度窗口下的傳輸特性

在低鹽濃度下，水要么作為游離溶劑網絡的一部分保留，要么被鋰離子優先配位，隨著鹽濃度的增加而游離水消除，而Cl^–離子優先形成ZnCl₄^2-陰離子或小的[ZnCl_4-m^2-m]_n陰離子團簇（m=0、1或2，即相鄰的Zn陽離子共享1 Cl或2 Cl；n≤3）。

這些陰離子簇的長度受到隨著R減小而出現的Li-Cl接觸增加的限制，從而保持了高離子電導率。通過優化?R，Li₂ZnCl₄·9H₂O電解液最大限度地展現了高熵電解液（HEE）的性質，同時抑制低溫下的水解和結晶。

圖2. 溶劑化結構

圖3. 鋅金屬負極性能

同時實現了寬電化學穩定性窗口（優于“鹽包水”電解液）和出色的工作溫度范圍（-80°C至+80°C）。通過表征發現，電解液的溶劑化結構、輸運和電化學穩定性之間的關系為理解提供了基礎，激發了水系金屬離子電池電解液的未來設計。

此外，作為高熵溶劑化環境概念有效性的證明，鋅空氣電池在-60°C至20°C的溫度范圍內實現了前所未有的穩定性。

圖4. 鋅空氣電池的性能

盡管含氯化電解液在商業化原電池（例如，鋅-二氧化錳電池，鋅-碳電池，鋰-亞硫酰氯電池）中廣泛使用，并可用于可充電多價離子電池（例如，鋅離子，鎂離子和鋁離子），但腐蝕問題可能需要通過防腐涂層，抑制劑或碳化集流體等策略來解決。

Yang, C., Xia, J., Cui, C.?et al.?All-temperature zinc batteries with high-entropy aqueous electrolyte.?Nat Sustain?(2023). https://doi.org/10.1038/s41893-022-01028-x

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