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費慧龍/葉龔蘭/趙雙良AFM: 高選擇性,高活性。低配位Co-N-C用于高效電催化H2O2生產

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電化學雙電子氧還原反應(ORR)產生H2O2是替代能源密集型蒽醌法生產工藝的有效方案。因此,湖南大學費慧龍葉龔蘭廣西大學趙雙良等通過一步微波熱沖擊同時調節原子分散的Co位點的配位數和附近氧官能團,制備出一種高選擇性和活性的Co-N-C電催化劑用于H2O2電化學合成。
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所制備的催化劑具有低配位的Co-N2構型和高含量的C-O-C環氧基團(Co-N2-C/HO)。
與典型具有低環氧基團含量的Co-N4-C/LO SAC相比,新設計的Co-N2-C/HO表現出顯著增強的性能,其具有小的啟動電位(0.801 V)、高H2O2選擇性(91.3%) 、良好的的質量活性(44.4 A g-1,0.65 V)和大的電流密度(0.65 V,11.3 mA cm-2)。
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實驗和理論分析表明,如此高的性能歸因于Co-N2-C/HO的獨特電子結構,這是低配位 Co-N2與周圍C-O-C環氧基團之間協同效應的結果。
這項工作強調了合成參數和程序對SAC的原子結構和組成方面的重要影響,并可以推動建立合成-結構-性能相關性的研究,以實現 SAC的合理設計。
Low-Coordinated Co-N-C on Oxygenated Graphene for Efficient Electrocatalytic H2O2 Production. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202106886

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