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?四單位聯(lián)合JACS：貴金屬-類金屬合金結(jié)構(gòu)實現(xiàn)高效電化學(xué)氮還原

多孔材料具有比塊狀材料更大的表面積和更豐富的活性位點，在電催化能量轉(zhuǎn)換和儲能應(yīng)用中表現(xiàn)出了突出的性能，例如利用多孔貴金屬進行電催化氮還原反應(yīng)(NRR)。然而，由于貴金屬昂貴的成本、較高的H親和力、較弱的N₂吸附能力和不理想的氨選擇性限制了其的廣泛應(yīng)用。雖然通過一定的策略提高了貴金屬的催化性能，但目前報道的貴金屬電催化劑主要是晶態(tài)貴金屬電催化劑，制備非晶態(tài)的貴金屬催化劑是增強催化劑催化性能的一種新興策略并且在電催化NRR領(lǐng)域鮮有報道。

因此，華中農(nóng)業(yè)大學(xué)汪圣堯、上海師范大學(xué)卞振鋒、上海師范大學(xué)李和興以及昆士蘭大學(xué)Yusuke Yamauchi(共同通訊)等人用膠束定向合成法獲得了第一例介孔非晶貴金屬合金[銥碲(IrTe)]催化劑。

為了評估催化劑的電催化NRR性能，本文將合成的介孔非晶IrTe催化劑浸沒在0.1 M HCl溶液中。測試結(jié)果表明，在-0.5~0.1 V vs RHE的電壓范圍內(nèi)，介孔非晶態(tài)IrTe催化劑在N₂飽和電解質(zhì)中的電流密度比Ar飽和電解質(zhì)中的電流密度大，表明在N₂氣氛中可能存在N₂還原。與對比樣品相比，介孔非晶IrTe催化劑的HER被顯著抑制，這導(dǎo)致其NH₃選擇性增強。

此外，通過極化曲線可以發(fā)現(xiàn)Te材料的NRR性能可以忽略不計，這表明Te不是電催化反應(yīng)的活性位點。之后，根據(jù)校準(zhǔn)曲線，NH₃產(chǎn)率、法拉第效率(FE)和外加電位，本文繪制了相應(yīng)的NRR關(guān)系圖，根據(jù)關(guān)系圖可知，外加電位越高，F(xiàn)E和NH₃產(chǎn)率越低，這是因為電勢越高，與HER的競爭就越激烈。

更重要的是，介孔非晶態(tài)IrTe的FE最高，為11.2%，NH₃產(chǎn)率為34.6 μg mg^-1 h^-1(-0.15 V vs.RHE)，這遠遠高于介孔晶態(tài)IrTe、Ir和Te，其性能也遠高于其他最先進的貴金屬基電催化劑，這有力的說明了介孔非晶態(tài)IrTe催化劑具有優(yōu)異的性能。

本文還通過密度泛函理論(DFT)計算詳細的研究了Ir和IrTe表面的電催化NRR過程，并進一步了解金屬Te在IrTe合金中的作用。一般來說，N₂在催化劑上的吸附和活化是NRR過程中必不可少的步驟。

計算結(jié)果表明，IrTe表面比Ir表面更有利于N₂的初始化學(xué)吸附，這表明IrTe活性位點可以更好地活化N₂，并為NRR提供活性位點。之后，還通過計算NRR中間體的吉布斯自由能差(ΔG)來了解反應(yīng)途徑，證明在合金中引入類金屬Te可以調(diào)節(jié)中間體的吸附能。對于純Ir，NRR中自由能變化最大的是第一步(即N₂^*→N₂H^*)，其自由能變化為ΔG=1.21 eV。引入Te后，反應(yīng)的決速步驟沒有改變，仍然是第一步，但決速步驟的吉布斯自由能變化降低到1.10 eV，這也證明了Te的引入是催化劑催化性能提高的重要原因。

此外，由于NRR的選擇性取決于HER和NRR之間的競爭，因此本文還計算了HER過程的吉布斯自由能。研究發(fā)現(xiàn)，Ir表面對HER過程中的氫吸附自由能(ΔG_H*)為0.12 eV。相比之下，IrTe表面顯示出更大的ΔG_H*(0.27 eV)，表明引入Te能有效的抑制HER。上述理論計算結(jié)果表明，IrTe優(yōu)異的NRR性能源于良好的N₂活化、較低的極限電位以及對HER的抑制。本文設(shè)計的介孔非晶催化劑可能為未來設(shè)計和制備更高效的NRR電催化劑提供新的思路。

Noble-Metal–Metalloid Alloy Architectures: Mesoporous Amorphous Iridium–Tellurium Alloy for Electrochemical N₂ Reduction, Journal of the American Chemical Society, 2023, DOI: 10.1021/jacs.2c10637.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c10637.

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