實(shí)現(xiàn)高壓固態(tài)鋰金屬電池的穩(wěn)定循環(huán)對(duì)于具有高能量密度和高安全性的下一代可充電電池至關(guān)重要。然而，迄今為止正/負(fù)電極中復(fù)雜的界面問題阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，北京化工大學(xué)陳仕謀教授團(tuán)隊(duì)為了同時(shí)解決這種界面限制并在電解質(zhì)中獲得足夠的Li⁺導(dǎo)電性，通過簡(jiǎn)單的表面原位聚合（SIP）在正極側(cè)開發(fā)了一個(gè)超薄和可調(diào)節(jié)的界面，實(shí)現(xiàn)了持久的高電壓耐受性和鋰枝晶的抑制。

集成的界面工程制造了一個(gè)具有優(yōu)化界面相互作用的均勻的固體電解質(zhì)，有助于控制鎳鈷錳酸鋰和聚合物電解質(zhì)之間的界面相容性，同時(shí)還能防止鋁制集流體的腐蝕。

圖1. SIP-NCM的作用機(jī)制

通過SIP技術(shù)為固體聚合物電解質(zhì)構(gòu)建持久可調(diào)的界面涂層，該涂層對(duì)富鎳正極和高能金屬負(fù)極都顯示出良好的兼容性，并同時(shí)具有持久的耐高壓性和抑制鋰枝晶的能力。

對(duì)基本機(jī)制的深入了解表明，SIP衍生的均勻涂層具有優(yōu)化的界面相互作用，促進(jìn)了各種NCM正極和聚合醚/LiTFSI電解液之間的界面兼容性，同時(shí)也提高了Al集電器的耐腐蝕性。

因此，它成為一種有前途的高壓涂層候選材料，使NCM||Li全電池和Na₃V₂(PO₄)₃(4.2V)||Na電池具有良好的長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性。此外，SIP策略可以成為構(gòu)建雙層電解質(zhì)的一種便捷方法。形成的雙層電解質(zhì)結(jié)構(gòu)可以方便地調(diào)整固體電解質(zhì)的組成，并有助于功能添加劑的持續(xù)緩釋效果，這對(duì)穩(wěn)定兩個(gè)電極是有利的。

研究還證明，SIP衍生的涂層含有短鏈聚醚成分，由于其強(qiáng)大的短鏈螯合能力，增強(qiáng)了緩釋效果。所提出的SIP使NCM811(4.3 V)||Li全電池成功地形成了高質(zhì)量的涂層，在高電流密度下具有出色的無枝晶操作和突出的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。該SIP為開發(fā)固體聚合物電解質(zhì)和界面工程提供了新的指導(dǎo)，以實(shí)現(xiàn)高電壓和高能量的金屬電池技術(shù)。

圖2. SIP-NCM全電池的電化學(xué)性能

Durable and Adjustable Interfacial Engineering of Polymeric Electrolytes for Both Stable Ni-Rich Cathodes and High-Energy Metal Anodes, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202300982