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Adv. Mater.：CoOx-BVO/CN-IL實現高選擇性CO2還原

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Adv. Mater.：CoOx-BVO/CN-IL實現高選擇性CO2還原
利用Z-型異質結通過太陽能驅動的水氧化和CO2還原提供了獲取能量儲存和減少溫室氣體（GHG）排放的途徑，但電荷載體的分離以及水氧化和CO2活化位點的調節仍具有挑戰性。
基于此，黑龍江大學井立強教授和邊輯教授、英國倫敦大學唐軍旺教授（共同通訊作者）等人報道了通過空間上分離的具有CoOx簇和咪唑離子液體（IL）的雙位點來構建BiVO4/g-C3N4（BVO/CN）Z-型異質結光催化劑。
對比脲-C3N4對應物，優化的CoOx-BVO/CN-IL的CO生產速率高約80倍，不產生H2，同時產生了幾乎化學計量的O2氣體。
此外，其對CO2還原的電子轉移效率達到36.4%，遠遠超過BVO/CN（4.0%）和尿素-CN（0.8%）的電子轉移率，突出了雙位點的協同作用。
Adv. Mater.：CoOx-BVO/CN-IL實現高選擇性CO2還原
通過DFT計算，作者研究了改性CoOx團簇和IL對BVO/CN Z-型異質結電荷轉移和分離的影響。通過CoOx-BVO的界面幾何和電子轉移過程后的空穴位置，得到了穩定的CoOx-BVO模型，BVO的Co原子和O原子之間建立了弱結合。
在激發態下，光生空穴積聚在模型的CoOx部分，引入CN后電荷分布沒有變化。引入CN后電荷轉移路徑明顯延長，CoOx-BVO和CoOx-BVO/CN的界面整體電荷轉移基本在300 fs內完成，表明改性CoOx可有效提取BVO的光生空穴，從而促進Z-型異質結中的電荷轉移，揭示了IL對BVO/CN Z-型異質結電荷分離的重要作用。
Adv. Mater.：CoOx-BVO/CN-IL實現高選擇性CO2還原
通過BVO/CN的界面幾何和電子轉移過程后的電子數發現，激發后電子聚集在BVO/CN異質結的CN部分。引入IL后，電子在CN的內兩層表現出震蕩特性，可解釋為CN外層與IL間π-π相互作用引起的屏蔽效應。
此外，引入CO2后，對于BVO/CN，CN上的電子聚集特征比沒有CO2的情況更明顯。經過IL修飾后，BVO/CN的電子轉移特性得到了極大的促進，特別是電子克服了CN內層的限制，向外層集中，表明改性IL具有強大的感應效應，可在CO2富集微環境中捕獲電子。結果表明，修飾后的IL可在CO2存在下有效地捕獲電子并激活CO2。
Adv. Mater.：CoOx-BVO/CN-IL實現高選擇性CO2還原
A Z-scheme Heterojunctional Photocatalyst Engineered with Spatially Separated Dual Redox Sites for Selective CO2 Reduction with Water: Insight by in-situ μs-transient Absorption Spectra. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202300064.
https://doi.org/10.1002/adma.202300064.

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