俺来也最新地址,国产精品人妻无码久久久,丰满大乳奶做爰ⅹxx视频小说

1. EES: 雙位點(diǎn)設(shè)計(jì)起大作用，F(xiàn)e位點(diǎn)促進(jìn)單原子催化劑中Co位點(diǎn)電催化OER活性

催化頂刊集錦：Nature子刊、EES、AFM、ACS Catal.、Small、Adv. Sci.等成果

目前，析氧反應(yīng)(OER)電催化劑的開(kāi)發(fā)仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。近年來(lái)，大量的非貴金屬催化劑用于堿性環(huán)境下的電催化，主要包括鈷基、鎳基和鐵基材料。其中，Co-Fe雙金屬催化劑在堿性條件下具有較高的OER活性通常與表面金屬活性位點(diǎn)的參與有關(guān)，識(shí)別Fe和Co之間的協(xié)同效應(yīng)，對(duì)于全面了解反應(yīng)機(jī)理和設(shè)計(jì)新型高效雙金屬基催化劑至關(guān)重要。然而，由于復(fù)雜的催化界面和有限的監(jiān)測(cè)方法的限制，雙活性位點(diǎn)在電催化過(guò)程中的協(xié)同機(jī)制仍不能的到有效探索，與催化過(guò)程中Co/Fe雙金屬位點(diǎn)變化相關(guān)的真正催化機(jī)制尚不明確。

基于此，北京理工大學(xué)李煜璟和香港理工大學(xué)黃勃龍等采用反膠束組裝熱解策略，成功制備了Co/Fe雙金屬位催化劑，其具有優(yōu)異的OER性能。

性能測(cè)試實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在1.0 M KOH溶液中，優(yōu)化后的Co/Fe-NC800催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過(guò)電位低至240 mV，質(zhì)量活性為3.51 mA cm^?2 g^?1，優(yōu)于大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的雙金屬原子催化劑。

此外，通過(guò)旋轉(zhuǎn)環(huán)圓盤電極(RRDE)方法進(jìn)一步研究了Co/Fe-NC800催化OER途徑。結(jié)果顯示，Co/Fe-SNC800上有一個(gè)主要的4e^?OER途徑，表明Co/Fe雙原子位點(diǎn)加速了H₂O₂的轉(zhuǎn)化，消除了2e^?OER途徑以促進(jìn)O₂的選擇性生成。

通過(guò)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)地研究了催化活性增強(qiáng)的機(jī)理，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)Co位點(diǎn)可以將初始反應(yīng)物激活為中間物種，F(xiàn)e與Co之間的電子偶聯(lián)不僅降低了氧對(duì)鐵位點(diǎn)的吸附，而且加速了CoOOH活性物質(zhì)的形成。同時(shí)，F(xiàn)e位點(diǎn)起到輔助作用，加速中間物種CoOOH轉(zhuǎn)化為最終產(chǎn)物。

此外，密度泛函理論(DFT)計(jì)算揭示了Fe和Co位點(diǎn)之間的d-d軌道耦合引起的優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)，提高了中間物質(zhì)的電活性，維持了OER過(guò)程中活性位點(diǎn)的穩(wěn)健價(jià)態(tài)。因此，F(xiàn)e和Co SA位點(diǎn)的協(xié)同效應(yīng)導(dǎo)致OER對(duì)Co/Fe-SNC的過(guò)電位顯著降低。這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了Fe位點(diǎn)對(duì)提高Co/Fe雙金屬催化劑的OER活性的關(guān)鍵作用，也為精確調(diào)控雙金屬位點(diǎn)的協(xié)同效應(yīng)提供了策略。

Adjacent Fe Site Boosts Electrocatalytic Oxygen Evolution of Co Site in Single-Atom-Catalyst through a Dual-Metal-Site Design. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D2EE03930C

2. Nat. Commun.: 超臨界CO₂氧化Cu及控制合成非晶納米金屬催化劑用于CO₂電還原

非晶態(tài)(長(zhǎng)程無(wú)序結(jié)構(gòu))納米金屬催化劑具有良好的物理和催化性能，因而具有廣泛的應(yīng)用前景。與晶態(tài)材料相比，非晶態(tài)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出獨(dú)特的原子排列和豐富的低配位原子，減少了反應(yīng)的能量障礙，增強(qiáng)了中間體的吸附，可以打破固有的線性標(biāo)度關(guān)系。然而，非晶合金的常規(guī)制備方法導(dǎo)致大顆粒尺寸和低缺陷，從而大大降低了反應(yīng)的活性中心。近年來(lái)，有文獻(xiàn)報(bào)道了一步合成法制備的非晶態(tài)金屬催化劑，這些催化劑的反應(yīng)速率要么太快，要么太慢。但是，由于無(wú)法控制催化劑的成核和生長(zhǎng)速率，一步法難以控制非晶態(tài)金屬催化劑的粒度。因此，開(kāi)發(fā)可控的新型制備方法和探索非晶金屬的形成機(jī)理具有重要意義。

基于此，中科院化學(xué)研究所韓布興課題組采用超臨界CO₂處理和電還原相結(jié)合的方法制備了具有非晶態(tài)銅殼和晶核的納米顆粒。研究人員采用機(jī)器學(xué)習(xí)方法模擬了非晶態(tài)銅的形成過(guò)程。結(jié)果表明，非晶Cu_xO形成的主要原因是：在超臨界CO₂作用下，*CO₂可以分解為*CO和*O，而*O可以穿透到Cu晶格內(nèi)部。這可能與銅的還原性和強(qiáng)*O吸附有關(guān)。

此外，具有非晶殼層的銅納米顆粒的尺寸取決于原始晶體銅納米顆粒的尺寸，因此可以很容易地控制其尺寸，并且非晶殼的厚度可以很容易地通過(guò)CO₂壓力和/或處理時(shí)間來(lái)控制。

電化學(xué)CO₂還原性能測(cè)試結(jié)果表明，非晶態(tài)Cu催化劑在電流密度為320 mA cm^?2下生成C₂₊含氧化合物的活性和選擇性均有顯著提高，法拉第效率達(dá)到為65.3%。原位SERS和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，非晶態(tài)Cu表現(xiàn)出較高的CO₂電還原轉(zhuǎn)化為CO的活性和較高的*CO中間體表面覆蓋率，這是高效制備C₂₊含氧化合物的主要因素。基于以上結(jié)果，利用超臨界CO₂氧化金屬制備非晶態(tài)金屬催化劑的策略也可以用于制備其他一些非晶態(tài)催化劑，以實(shí)現(xiàn)CO₂的高效轉(zhuǎn)化。

Oxidation of Metallic Cu by Supercritical CO₂ and Control Synthesis of Amorphous Nano-Metal Catalysts for CO₂ Electroreduction. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36721-8

3. AFM: 可控碳摻雜調(diào)控MoS₂三元異質(zhì)結(jié)構(gòu)增強(qiáng)電催化析氫反應(yīng)

理解二維過(guò)渡金屬二鹵化物(2D-TMD)從半導(dǎo)體(2H)相到金屬(1T，1T′)相的相變過(guò)程為析氫催化的發(fā)展提供了方向。到目前為止，相工程方法被深入研究，以作為在儲(chǔ)能和催化領(lǐng)域發(fā)現(xiàn)用于電子和電極器件的低成本新型納米材料的實(shí)用工具。然而，在電催化過(guò)程中作為關(guān)鍵活性中心的2H/1T、2H/1T′或1T/1T′之間的異質(zhì)結(jié)構(gòu)卻常常被忽視了。近日，首爾大學(xué)Ho Won Jang、西安交通大學(xué)宋忠孝和青島理工大學(xué)王進(jìn)等通過(guò)碳摻雜MoS₂，并結(jié)合密度泛函理論計(jì)算以解釋MoS₂相轉(zhuǎn)變。

具體而言，研究人員首先利用密度泛函理論(DFT)對(duì)相變過(guò)程中的碳摻雜位置進(jìn)行了理論分析，預(yù)測(cè)了半導(dǎo)體相與金屬相之間的能壘差決定了相變的發(fā)生。計(jì)算結(jié)果表明，與取代碳原子相比，間隙碳原子可以產(chǎn)生更大的能壘差值，因此摻雜第二種非金屬以產(chǎn)生驅(qū)動(dòng)應(yīng)變力可能提供一種實(shí)用的和可選擇的策略來(lái)誘導(dǎo)相變。基于以上結(jié)果，研究人員將碳原位摻入到MoS₂薄膜中(C+MoS₂)，通過(guò)磁控濺射策略誘導(dǎo)催化劑從2H相到1T或1T′相轉(zhuǎn)變。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，C+MoS₂在酸性和堿性電解質(zhì)中均表現(xiàn)出良好的電催化性能，并且該催化劑的優(yōu)異活性可以歸納為以下幾個(gè)方面：首先，MoS₂中的原位碳摻雜可以誘導(dǎo)形成金屬相(1T和1T′)以促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移，降低基面接觸電阻；其次，三元異質(zhì)結(jié)(2H/1T、2H/1T′和1T/1T′)可以作為MoS₂晶格中的缺陷存在，并在電催化過(guò)程中作為新的活性位點(diǎn)；更重要的是，碳摻雜有利于晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定，提高了金屬相的穩(wěn)定性，可以長(zhǎng)期用于電催化過(guò)程。

此外，研究人員在實(shí)驗(yàn)和理論研究上證明，C+MoS₂的有效電催化活性源于它們?cè)诜蔷嘟缑鎸?duì)H*的有效吸收和優(yōu)異的電導(dǎo)率。綜上，該項(xiàng)工作不僅為TMD電催化劑的相變工程提供了深層次的見(jiàn)解，也為設(shè)計(jì)高性能HER電催化劑提供了理論基礎(chǔ)。

Modulating Trinary-Heterostructure of MoS₂ via Controllably Carbon Doping for Enhanced Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214085

4. ACS Catal.: 銅電催化CO還原為醋酸鹽性能差，不妨試試氨基功能化策略！

電化學(xué)CO₂/CO還原反應(yīng)(CO₂RR/CORR)可以將CO₂/CO轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)物質(zhì)，為實(shí)現(xiàn)碳循環(huán)、解決能源和環(huán)境危機(jī)提供了一種有前途的策略。在不同的CO₂反應(yīng)產(chǎn)物中，CO的選擇性最高(可達(dá)99%)，而直接使用CO作為反應(yīng)物可進(jìn)一步促進(jìn)碳-碳(C-C)偶聯(lián)反應(yīng)生產(chǎn)C_n(n≥2)產(chǎn)物。在單金屬催化劑中，銅是唯一一種能夠選擇性地將CO₂/CO轉(zhuǎn)化為多碳化合物的催化劑，但該催化劑對(duì)C_n(n≥2)的選擇性仍然有限。

近日，香港城市大學(xué)劉彬、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)鮑駿和曾杰等通過(guò)原位電還原[Cu(NH₃)₄]Cl₂·H₂O制備了氨基功能化Cu催化劑(Cu@NH₂)，該催化劑在電化學(xué)CO還原反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在?0.45到?0.85 V_RHE電位范圍內(nèi)，Cu@NH₂上醋酸鹽的法拉第效率先增加后減少，在?0.75 V_RHE時(shí)達(dá)到最大值52%，比商業(yè)Cu催化劑(16%)高約3.25倍；CO在Cu@NH₂上的電還原電流密度高于工業(yè)銅催化劑，表明Cu表面氨基官能化能顯著提高其催化CO電化學(xué)還原制備醋酸鹽的活性。

此外，在1.0 M KOH溶液中，Cu@NH₂催化劑在300 mA cm^?2電流密度下能夠連續(xù)反應(yīng)10小時(shí)以上(醋酸鹽的法拉第效率在42-58%范圍內(nèi)波動(dòng)，這可能是由于電解過(guò)程中氣泡積聚和破裂所致)。

ATR-SEIRAS和第一性原理計(jì)算結(jié)果表明，氨基在維持銅的低價(jià)態(tài)和通過(guò)氫鍵穩(wěn)定關(guān)鍵反應(yīng)中間體*CHO中起著關(guān)鍵作用；在CORR過(guò)程中，Cu@NH₂表面上比商業(yè)Cu上具有更多的*CHO和*OCCHO中間體。

此外，動(dòng)力學(xué)同位素效應(yīng)(KIE)結(jié)果表明，Cu@NH₂上的氨基可以加速*CO + H⁺步步驟，并進(jìn)一步促進(jìn)C-C偶聯(lián)，從而導(dǎo)致高效和選擇性CORR轉(zhuǎn)化為醋酸鹽。總而言之，該項(xiàng)工作開(kāi)發(fā)了一種新的高CORR性能原位合成氨基功能化銅電催化劑，其設(shè)計(jì)概念應(yīng)可擴(kuò)展到其他小分子功能化催化系統(tǒng)以促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)。

Amino-Functionalized Cu for Efficient Electrochemical Reduction of CO to Acetate. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05140

5. ACS Catal.: 原位光譜+理論計(jì)算，揭示甲苯催化氧化中氧空位的作用和活性

在揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)催化氧化中，CeO₂等金屬氧化物催化劑有望取代目前使用的貴金屬催化劑。雖然氧空位被認(rèn)為是這些新型催化劑去除揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOC，如甲苯)的活性中心，但由于其在反應(yīng)過(guò)程中的動(dòng)態(tài)變化仍不清楚，這影響了對(duì)其實(shí)際功能和活性的理解。與此同時(shí)，由于氧空位涉及活性氧物種的產(chǎn)生-消耗循環(huán)，這阻礙了對(duì)速率決定步驟中氧物種吸附的研究。

基于此，清華大學(xué)李俊華課題組合成了不同氧空位濃度的CeO₂基催化劑，通過(guò)晶格拉伸應(yīng)變和鈷摻雜誘導(dǎo)的電子缺陷來(lái)增強(qiáng)甲苯氧化并研究其機(jī)理。

從原子結(jié)構(gòu)和電子調(diào)制的實(shí)驗(yàn)表征和第一性原理計(jì)算可以看出，鈷的摻雜會(huì)引起晶格拉伸應(yīng)變和電子缺陷，從而導(dǎo)致結(jié)構(gòu)缺陷和氧空位的形成。此外，鈷摻雜劑在CeO₂中是高度分散的，但當(dāng)摻雜比例增加到15%時(shí)會(huì)不可避免地會(huì)發(fā)生相分離，從而導(dǎo)致實(shí)際摻雜量和氧空位含量下降。因此，10%鈷摻雜的CeO₂具有最豐富的活性氧物種，在甲苯氧化中具有最佳的催化性能。

根據(jù)氧空位和氧物種變化的直接證據(jù)，除了表面再生外，氧空位還有助于活性氧物種在催化劑表面儲(chǔ)存和擴(kuò)散，這種機(jī)制可以在需要時(shí)提供額外的氧物種作為暫時(shí)的補(bǔ)充。同時(shí)，在甲苯催化氧化過(guò)程中，氧空位的活性不足，而鈷的摻雜可以促進(jìn)其活性并加速除芳香環(huán)開(kāi)口外的關(guān)鍵速率控制步驟。

因此，基于氧空位的作用研究結(jié)果，可以從活性調(diào)節(jié)的角度為污染物去除提供一個(gè)有效的催化劑設(shè)計(jì)策略。同時(shí)，在未來(lái)的研究中，如提高d帶中心、減小帶隙、誘導(dǎo)自旋不對(duì)稱等，帶結(jié)構(gòu)的調(diào)控值得更多的關(guān)注。

Probing the Actual Role and Activity of Oxygen Vacancies in Toluene Catalytic Oxidation: Evidence from In Situ XPS/NEXAFS and DFT + U Calculation. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00333

6. ACS Nano: 調(diào)制銅單原子不對(duì)稱界面，實(shí)現(xiàn)高效CO₂電還原

電催化CO₂還原反應(yīng)(ECRR)在減少大氣中過(guò)量CO₂和將CO₂轉(zhuǎn)化為一氧化碳(CO)、甲烷、甲醇、甲酸鹽和乙醇等有用化學(xué)物質(zhì)方面顯示出巨大的潛力，為實(shí)現(xiàn)碳中和和在一定程度上緩解能源短缺問(wèn)題提供了一條有前景的途徑。在所有ECRR產(chǎn)品中，CO氣體是工業(yè)生產(chǎn)中Fischer–Tropsch合成的重要原料，通過(guò)ECRR生產(chǎn)高純度CO是非常有吸引力的。因此，迫切需要開(kāi)發(fā)具有足夠活性和選擇性的高效ECRR轉(zhuǎn)化為CO的催化劑。基于此，清華大學(xué)陳晨、北京理工大學(xué)張加濤和趙娣等以Cu-Zn/MOF-74為前驅(qū)體，制備了兩種原子界面不對(duì)稱的Cu SAC，分別為CuN₃O/C和CuCO₃/C。

CuN₃O/C電催化劑由三個(gè)N原子和一個(gè)O原子同時(shí)配位的Cu中心原子組成，在?0.5~?0.9 V的大電位范圍內(nèi)，其CO法拉第效率高達(dá)90%以上，尤其是在?0.8 V下的CO法拉第效率高達(dá)96%；對(duì)于與三個(gè)O原子和一個(gè)C原子配位的Cu原子組成的CuCO₃/C電催化劑，其在?0.5 V時(shí)的最大CO法拉第效率僅為20%。

為了進(jìn)一步確定CuN₃O/C的ECRR活性，使用KSCN溶液進(jìn)行中毒實(shí)驗(yàn)。在KSCN溶液存在下，CuN₃O/C的FE_CO和j_CO明顯降低，表明與3個(gè)N原子和1個(gè)O原子配位的中心Cu原子是ECRR的活性中心。通過(guò)15小時(shí)的長(zhǎng)期試驗(yàn)進(jìn)一步評(píng)估了CuN₃O/C和CuCO₃/C對(duì)ECRR的電催化穩(wěn)定性，在此期間兩種催化劑的電流密度均略有下降。

密度泛函理論(DFT)結(jié)果表明，在催化過(guò)程中，當(dāng)CO*吸附在CuCO₃/C中心時(shí)，Cu?O鍵部分?jǐn)嗔?距離大于2.5 ?)，而且結(jié)構(gòu)的改變導(dǎo)致排斥力減弱和吸附強(qiáng)烈，從而導(dǎo)致較高的CO解吸能量和較低的CO選擇性。

本文進(jìn)一步計(jì)算了不同銅催化劑模型對(duì)CO的吸附能，結(jié)果表明，與其他N、O配位結(jié)構(gòu)和CuCO₃相比，CuN₃O/C中的不對(duì)稱原子界面有助于CO的解吸，從而大大提高了ECRR的催化性能。綜上，催化劑中N、O原子的數(shù)量對(duì)催化性能非常重要，這為通過(guò)調(diào)節(jié)配位原子來(lái)調(diào)節(jié)SAC的非對(duì)稱原子界面來(lái)提高ECRR的選擇性和活性提供了一個(gè)有效的策略。

Modulating the Asymmetric Atomic Interface of Copper Single Atoms for Efficient CO₂ Electroreduction. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c10701

7. Small: 肼氧化耦合HER，助力雙功能CoNC高效催化海水電解

電化學(xué)全水解(OWS)是一種有效的制備清潔H₂的方法，在可持續(xù)能源的廣泛研究領(lǐng)域引起了人們的極大興趣。然而，由于在商業(yè)堿性水電解中OER具有緩慢的多質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，以及OWS對(duì)高純度淡水作為氫源的嚴(yán)重依賴也極大地限制了其在一些干旱或近海地區(qū)的實(shí)際應(yīng)用。因此，直接利用海水作為氫源在水電解制氫方面顯示出巨大的潛力，其可以有效緩解全球淡水壓力和能源危機(jī)。

然而，在海水電解過(guò)程中，當(dāng)所施加的電壓大于Cl^?的理論氧化電位時(shí)(1.72 V)，氯電氧化反應(yīng)(ClOR)也會(huì)作為與陽(yáng)極上OER的主要競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)發(fā)生，并會(huì)釋放出有毒的腐蝕性Cl₂。因此，設(shè)計(jì)并開(kāi)發(fā)新型電催化劑以實(shí)現(xiàn)在工業(yè)電流密度下催化海水分解制氫具有重要意義。

基于此，華南理工大學(xué)李映偉和沈葵等通過(guò)ZIF-L模板策略，在碳布(CC)上構(gòu)建鈷/氮共摻碳納米片陣列(CC@CoNC)，其可以作為在海水中HER和肼氧化反應(yīng)(HzOR)的高性能雙功能電催化劑。

結(jié)果表明，最優(yōu)的CC@CoNC-600催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的HER過(guò)電位和HzOR電位分別為?69 mV和?61 mV；該催化劑可以在10 mA cm^?2電流密度下穩(wěn)定工作超過(guò)50小時(shí)，HzOR的活性損失幾乎可以忽略不計(jì)。

在催化劑CC@CoNC-600上HzOR的催化機(jī)理方面，吸附在催化劑表面的*N₂H₄主要遵循4e^?電化學(xué)反應(yīng)路徑產(chǎn)生N₂和H₂O，這有利于將肼氧化與水電解耦合組成一個(gè)節(jié)能的H₂生產(chǎn)系統(tǒng)。因此，利用CC@CoNC-600組裝的堿性海水中肼氧化耦合析氫反應(yīng)系統(tǒng)只需要0.557 V的超低電壓就可以達(dá)到200 mA cm^?2的電流密度，并且僅需要1.22 kW h的電力消耗就能生產(chǎn)一立方米的H₂。

此外，在堿性海水中，該系統(tǒng)還能在電流密度約為10 mA cm^?2下的穩(wěn)定工作40 h以上。該項(xiàng)工作對(duì)開(kāi)發(fā)高效、低成本的肼氧化與海水電解耦合節(jié)能制氫雙功能電催化劑具有一定的指導(dǎo)意義，有助于實(shí)現(xiàn)未來(lái)電解海水大規(guī)模生產(chǎn)H₂。

Coupling Hydrazine Oxidation with Seawater Electrolysis for Energy-Saving Hydrogen Production over Bifunctional CoNC Nanoarray Electrocatalysts. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202300019

8. Adv. Sci.: 合成外延CsPbBr₃/CdS Janus納米晶異質(zhì)結(jié)，實(shí)現(xiàn)高效電荷分離

膠體鹵化鉛鈣鈦礦納米晶體(NC)與其他半導(dǎo)體，特別是具有重要技術(shù)意義的金屬硫族化合物的外延異質(zhì)結(jié)構(gòu)，在波函數(shù)設(shè)計(jì)和激子/電荷載流子工程中提供前所未有的控制水平，這些NC異質(zhì)結(jié)構(gòu)是有效的光電子學(xué)和其他應(yīng)用的理想材料平臺(tái)。然而，現(xiàn)有的方法只能產(chǎn)生具有隨機(jī)連接和兩個(gè)組分分布的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，缺乏外延關(guān)系和均勻的幾何結(jié)構(gòu)阻礙了結(jié)構(gòu)-功能的相關(guān)性以及異質(zhì)界面上的電子耦合。

近日，清華大學(xué)張昊和北京師范大學(xué)龍閏等報(bào)道了外延生長(zhǎng)的均勻CsPbBr₃/CdS Janus NC異質(zhì)結(jié)的合成，該結(jié)構(gòu)具有精確可調(diào)的形態(tài)和光物理特性以及跨電子耦合界面的超快電荷分離。

合成的關(guān)鍵是使用預(yù)先形成的納米團(tuán)簇作為CsPbBr₃的單源前驅(qū)體，這可以適應(yīng)兩種組分形成動(dòng)力學(xué)的巨大差異。所獲得的Janus異質(zhì)結(jié)包含一個(gè)半球形的CdS結(jié)構(gòu)域，該結(jié)構(gòu)域僅生長(zhǎng)在長(zhǎng)方體CsPbBr₃ NC的一個(gè)面上，并通過(guò)顯微圖像和密度泛函理論(DFT)計(jì)算證實(shí)了CsPbBr₃(220)和CdS(220)面(晶格失配小于1.0%)之間的外延關(guān)系。

此外，通過(guò)溫度和其他反應(yīng)參數(shù)能夠很容易對(duì)每個(gè)組分的尺寸進(jìn)行精確的控制(從≈5到≈20nm，尺寸分布很窄)，導(dǎo)致所制備的材料具有容易調(diào)節(jié)的光學(xué)性質(zhì)。

瞬態(tài)吸收(TA)光譜測(cè)量揭示所制備材料為II型異質(zhì)結(jié)構(gòu)，其中強(qiáng)耦合異質(zhì)結(jié)允許從CsPbbr₃到CdS結(jié)構(gòu)域的超快電子轉(zhuǎn)移(約9 ps)，這種快速的電荷分離減少了光電轉(zhuǎn)換中的能量損失，并轉(zhuǎn)化為顯著改善的光電導(dǎo)行為。同時(shí)，Janus NC的光電導(dǎo)體的響應(yīng)率(11.2 A W^?1)和探測(cè)率顯著高于純CsPbBr₃ NC。

該項(xiàng)工作所提出的合成策略也可以擴(kuò)展到含有不同鹵化物(CsPbX₃/CdS，X=Cl 和I)的鈣鈦礦材料和其他金屬硫族化合物(例如CsPbBr₃/ZnS)的組合中去，這些具有結(jié)構(gòu)和電子耦合疇的外延NC異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以極大地?cái)U(kuò)寬具有擴(kuò)展光學(xué)和電子功能的鈣鈦礦型材料的應(yīng)用領(lǐng)域。

Epitaxial CsPbBr₃/CdS Janus Nanocrystal Heterostructures for Efficient Charge Separation. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202206560

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/10/266dd643f7/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

催化頂刊集錦：Nature子刊、EES、AFM、ACS Catal.、Small、Adv. Sci.等成果

相關(guān)推薦