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聚環氧乙烷（PEO）基固態電解質（SSE）對鋰金屬具有良好的化學穩定性，為實用的全固態鋰金屬電池（ASSLMB）提供了一種有前景的解決方案。然而，在半熔融狀態下使用薄PEO的短路風險及正極在高壓下對PEO的氧化分解阻礙了其實際應用。

為此，浙江大學陸盈盈教授、張魏棟等人發現負極和正極界面處均勻的Li⁺和電子分布在高壓PEO基電池中起著重要作用，通過在PEO電解質中引入納米金剛石（NDs）來重新調節負/正極界面的Li⁺和電子電導率可大大提高PEO基電池的電化學性能。基于PEO基SSE中離子/電子傳導性能的測試，作者發現ND-PEO 電解質表現出優異的電化學和機械性能。將NDs引入SSE可有效抑制聚合物鏈結晶從而增強體相離子電導率，并通過降低SSE的電子電導率來提高正極側的抗氧化能力。

此外，具有高楊氏模量和絕緣性的NDs可消除由“尖端效應”引起的不均勻電場，促進致密的鋰沉積。這不僅保證了正極和PEO電解質之間的良好接觸，而且還降低了鋰枝晶誘導電池短路的風險。

圖1. 各種使用PEO基SSE的鋰對稱電池性能

電化學測試表明，基于ND-PEO SSE的Li對稱電池在0.8 mA cm^-2時表現出極好的循環穩定性（300小時），幾乎是使用純PEO和Al₂O₃改性PEO SSE電池的30倍。具有ND-PEO SSEs的Li/LFP電池在3 C下1000次循環后可提供超過105 mAh g^-1的可逆比容量，容量保持率高達89.8%。與此形成鮮明對比的是，使用純PEO和Al₂O₃改性PEO SSE電池容量分別在50和100次循環后迅速下降到80%。

此外，使用30 μm ND-PEO SSE的Li/LCO電池也實現了高循環穩定性（0.2 C下50次循環后仍保持92.2%的容量），組裝的單層軟包電池的長循環性能（0.3 C下50次循環后容量保持率為85.2%）證實了ND-PEO SSE的實際可行性。總之，這項研究提出的PEO基電解質的設計原理為ASSLMB的實用化鋪平了道路。

圖2. Li/LCO電池的表征和循環性能

Tuning Ion/Electron Conducting Properties at Electrified Interfaces for Practical All-Solid-State Li-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204742

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