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北航郭林/楊樹斌Mater. Today：拓?fù)滢D(zhuǎn)化反應(yīng)解鎖2H相鉬基化合物的催化活性

2H二硫化鉬(MoS₂)層由于其高化學(xué)穩(wěn)定性和低成本而非常適合用于析氫反應(yīng)(HER)，但其惰性基面和半導(dǎo)體性質(zhì)嚴(yán)重阻礙了它的的實(shí)際應(yīng)用。

因此，北京航空航天大學(xué)郭林、楊樹斌等通過從Mo₂GeC MAX相到手風(fēng)琴狀磷硫化鉬的拓?fù)滢D(zhuǎn)化反應(yīng)來解鎖2H相鉬基化合物(A-MoSP-6)的HER催化活性。

在轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程中，磷原子可以注入三明治狀的S-Mo-S平面并逐漸取代S原子，這有利于優(yōu)化電子構(gòu)型并促進(jìn)水分子的吸收，解鎖2H相的惰性基面鉬基化合物。這種類似手風(fēng)琴的磷硫化鉬在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)的過電位為131 mV，Tafel斜率為58 mV dec^-1。

在3 mg cm^-2的高負(fù)載下(A-MoSP-6)表現(xiàn)出高達(dá)288 mmol g^-1 h^-1 cm^-2的高產(chǎn)H₂速率和高達(dá) 35,000次循環(huán)的超長耐久性，滿足了HER的實(shí)際應(yīng)用。

實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算表明，優(yōu)化的A-MoSP-6優(yōu)異的電催化性能可歸因于其獨(dú)特的手風(fēng)琴狀結(jié)構(gòu)和高導(dǎo)電性等特性：首先，利用注入的磷原子，原始惰性平面HER被激活，表現(xiàn)出顯著增加的E_F周圍的價(jià)電子和最佳的氫吸附吉布斯自由能。

其次，受益于2H手風(fēng)琴狀MoS₂的高穩(wěn)定性， A-MoSP-6在堿性條件下可承受長達(dá)35,000次循環(huán)而無明顯衰減。最后，由于獨(dú)特的手風(fēng)琴狀結(jié)構(gòu)，活化的表面可以很容易地接觸到電解質(zhì)，不受電極厚度增加的影響，確保在高催化劑負(fù)載下的高產(chǎn)氫能力。

Unlocking the catalytic activities of 2H-phase Mo-based compounds via topological conversion reaction. Materials Today, 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.08.011

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北航郭林/楊樹斌Mater. Today：拓?fù)滢D(zhuǎn)化反應(yīng)解鎖2H相鉬基化合物的催化活性

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