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林宗吾Chem. Eng. J.:剝離的NiPS3納米片用于高效電催化NRR

林宗吾Chem. Eng. J.:剝離的NiPS3納米片用于高效電催化NRR
在室溫環境下開發電催化氮還原反應(NRR)作為傳統高溫氨合成的替代方案是一個充滿意義的研究課題,因為它有可能顯著降低生產氨所需的能源消耗。
因此,臺灣東海大學林宗吾團隊將過渡金屬磷三硫屬化物NiPS3剝離成雙層或三層納米片(Ex-NiPS3),NiPS3納米片具有顯著提高的NRR活性。
林宗吾Chem. Eng. J.:剝離的NiPS3納米片用于高效電催化NRR
林宗吾Chem. Eng. J.:剝離的NiPS3納米片用于高效電催化NRR
科研人員通過電化學鋰嵌入和在水中的連續剝離成功地合成了雙層或三層NiPS3納米片,該方法可以實現剝離的納米片厚度的高度均勻性,并獲得濃度為0.5 mg mL-1-0.9 mg mL-1的高度穩定的水分散體。
在-0.4 VRHE下,使用Ex-NiPS3獲得的NH3產率為118 μg h-1 mgcat-1,法拉第效率>17%。此外,即使經過幾次重復循環,Ex-NiPS3也表現出> 90%穩定的NRR活性。
林宗吾Chem. Eng. J.:剝離的NiPS3納米片用于高效電催化NRR
DFT+U計算表明,在NiPS3催化劑的邊緣位置吸附N2分子后,最可能的途徑進行氫化步驟,在第一個氫化步驟之后,直到形成兩個吸附的NH3分子的所有進一步反應步驟都是放熱的,只有NH3的最終解吸是吸熱的。這說明Ex-NiPS3上N2還原遵循締合機制,第一個氫化步驟是潛在的決定步驟。
Highly exfoliated NiPS3 nanosheets as efficient electrocatalyst for high yield ammonia production.?Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132649

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