兼具低溫(low-T)適應性和高能量密度的鋰離子電池需要先進的正極。然而,由于正極-電解質界面兼容性差導致最先進的高壓(high-V)正極在低溫下的性能仍差強人意。在此,中國科學院上海硅酸鹽研究所黃富強研究員等人開發了一種淺表面摻Zr和穿插Li+導電的Li2Zr(PO4)2(LZPO)的球狀LiCoO2(LZPO-LCO)。本文強調了淺表面的Zr摻雜物可以增強晶體結構的穩定性,促進Li+擴散并抑制晶格氧的氧化;而表面穿插的LZPO誘導LZPO-LCO與電解質的超潤濕性,有助于形成具有強穩定性和高Li+電導率的高質量正極-電解質相(CEI)。圖1. LZPO-LCO結構示意圖和潤濕性研究表明,在不改變電解質的情況下,即使在-25 ℃的低溫度和4.6 V的高電壓下,LZPO-LCO在0.2 C時顯示出200 mAh g-1和5 C時顯示出137 mAh g-1的超高容量,在100次循環后保持94%的容量,平均庫倫效率為99.9%。此外,制造的全電池提供了340 Wh kg-1的高能量密度,并在-25 ℃下循環200次后保持92%的容量。簡而言之,這項工作展示了一種新的表面微結構架構,超越了元素摻雜和涂層,提高了高電壓和低溫度下正極的可行性。圖2. LZPO-LCO陰極和全電池的low-T電化學性能Superwettable High-Voltage LiCoO2 for Low-Temperature Lithium Ion Batteries,ACS Energy Letters 2023 DOI:10.1021/acsenergylett.2c02434