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ACS Catalysis：創紀錄！使用SA Ni-NC的流動電解槽CO2-CO單程轉化率達2.6% cm-2

使用可再生能源進行CO₂還原反應(CO₂RR)是一種很有前景的策略，然而該種技術需要設計具有優異活性和選擇性的催化劑。另外，流動電解槽能夠通過創建三相界面以高反應速率進行電催化CO₂RR，但是電解質流動對于CO₂RR的機制影響尚不明確。

蒙彼利埃大學Damien Voiry團隊在二維氮摻雜碳納米片上負載單原子鎳(SA Ni-NC)，用于CO₂轉化為CO。利用該模型催化劑，研究人員一方面探索了施加的電位與電解質和CO₂的進料的相關性，另一方面探索了性能指標之間的相關性。

研究人員首先進行了密度泛函理論(DFT)計算，以確定模型CO₂RR催化劑，用于以高效率和選擇性將CO₂轉化為CO。結果表明，CO在NiN₄上的快速解吸在CO₂RR產CO的選擇性方面起著關鍵作用。根據DFT計算結果，制備了SA Ni-NC。

SA Ni-NC展示了出色的CO₂RR 穩定性和高的CO選擇性，這使其成為研究流動電解槽中原料參數的理想平臺。

通過調節進料流的條件，SA Ni-NC在j_CO= 7.2 mA cm^-2時實現高達85%的能效，在j_CO = 170 mA cm^-2時實現高達56%的能效，CO₂到CO的轉化效率(SPCC)達到2.6% cm^-2。最后通過串聯三個流動電解槽證明了催化劑的可擴展性，并達到了創紀錄的31.5 L min^-1 m^-2的CO 產率，三個電解槽的CO選擇性接近統一，SPCC為8.9%。

該工作強調了CO₂RR中的流動動力學對優化能源效率、單程轉化率以及反應產率的重要性，這些都是工業規模CO₂到CO轉化的關鍵參數。

2.6% cm-2 single-pass CO₂-to-CO conversion using Ni single atoms supported on ultra-thin carbon nanosheets in a flow electrolyzer. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03231

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