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目前最先進的制氫技術中，陰極析氫反應（HER）和陽極析氧反應（OER）等電催化水分解是一種利用可再生、可持續的太陽能和風能的環保型制氫技術。但是，陽極處固有的熱力學能壘使得必須施加增強的電壓來驅動陽極OER，其中電催化水解過程中陽極產生的O₂的利用價值較低，且與陰極產生的H₂混合易發生爆炸。

基于此，中科院上海硅酸鹽研究所施劍林院士和崔香枝研究員（共同通訊作者）等人報道了選擇硅氧烷納米片（siloxene nanosheets, SXNS）作為底物以最大限度地提高Pt位點的活性，并且提出了一種完全不同的Fe²⁺/Fe³⁺循環策略來實現高效的H₂生產，同時實現節能和陽極電解液的再利用。

具體而言，作者引入了Fe²⁺/Fe³⁺循環，以與Zn-Fe液流電池中的Zn氧化相結合，以及通過由上游Zn-Fe液流電池供電的水分解來增強H₂析出的連續HER。此外，這種Fe²⁺/Fe³⁺的氧化還原偶聯被進一步用合成催化劑Pt-3@SXNS，用于催化Zn-Fe 液流電池中的Fe³⁺RR和電化學水分解中的HER/Fe²⁺OR。

通過一種簡便的方法成功合成了Pt納米顆粒（Pt NPs）-分散的SXNS，其中Fe²⁺作為還原劑以94%的還原率在SXNS上制備了高分散性和超細Pt NPs，從而產生了Fe³⁺。所獲得的Pt-3@SXNS催化劑可作為針對HER、Fe²⁺OR和Fe³⁺RR的三功能電催化劑。

此外，作者構建了Pt-3@SXNS催化正極Fe³⁺RR的堿性酸性Zn-Fe液流電池，該電池具有高達1.97 V的開路電壓和良好的充放電特性。可逆性超過100 h，用于通過水分解為下一個HER供電。在用于HER的Pt-3@SXNS上實現了24 mV的極低過電位和10 mA cm^-2下的出色穩定性。

同時，只需要低至0.801 V就能實現50 mA cm^-2的流向Fe²⁺OR的電流密度，從而大大降低了Fe²⁺OR耦合HER所需的電解槽總電壓輸入。長期高電流Fe²⁺OR-偶聯HER后產生的電解液含有高濃度的Fe³⁺，可作為氧化劑再利用合成SXNS，實現電解廢水的高效利用，節約成本。總之，這樣的Fe²⁺/Fe³⁺循環可以在大大降低能耗和廢物回收的情況下實現高效的自供電制氫，從而顯著降低成本并保護環境。

Fe²⁺/Fe³⁺ Cycling for Coupling Self-powered Hydrogen Evolution and Preparations of Electrode Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202207226.

https://doi.org/10.1002/anie.202207226.

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施劍林院士&崔香枝研究員，最新Angew！

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