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南大Nano Lett.：近100%選擇性！Ag25簇合物上的CO2光催化加氫制CH4

化學惰性二氧化碳（CO₂）的轉化及其光還原為增值產品引起了極大的關注，是利用主要溫室氣體CO₂的一個誘人前景。

近日，南京大學金鐘教授、馬晶教授和Xu Liu（共同通訊作者）等人報道了一種具有明確原子結構的Ag₂₅簇在CO2高選擇性光催化加氫制甲烷中的應用。

研究發現，Ag₂₅簇具有類似分子的性質和表面等離子體共振，對光驅動CO₂還原表現出競爭性催化活性，在相對溫和的溫度（100 ℃）下產生近乎100%的甲烷產物選擇性。

通過密度泛函理論（DFT）計算表明，Ag₂₅簇對CO₂的吸收在能量上是有利的。通過operando紅外光譜對Ag₂₅簇催化劑的甲烷化進行研究，證實了甲烷是通過甲酰基和甲醛物種轉化為表面CH_x，通過H輔助多電子反應途徑生成的。

該工作提出了一種通過定義良好的金屬簇催化劑實現高性能CO₂甲烷化的高效策略。

Photodriven Catalytic Hydrogenation of CO₂ to CH₄ with Nearly 100% Selectivity over Ag₂₅ Clusters. Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02784.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02784.

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