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以鋅金屬為負(fù)極的鋅離子儲(chǔ)能裝置，包括電池和電容器（ZIBs和ZICs），在很大程度上受到枝晶生長(zhǎng)和低庫(kù)侖效率的阻礙，這歸因于鋅負(fù)極和電解液之間的副反應(yīng)。與此同時(shí)，H₂O和SO₄^2-的定向和有效隔離是極具挑戰(zhàn)性的。

圖1. 鋅沉積的示意

中南大學(xué)鄒國(guó)強(qiáng)等基于枝晶的生長(zhǎng)機(jī)制和抑制水誘導(dǎo)的副反應(yīng)的困境，構(gòu)建了一個(gè)具有埃級(jí)離子隧道的創(chuàng)新2D Mn-MOF，以一次解決所有問(wèn)題。密度泛函理論（DFT）計(jì)算顯示，對(duì)SO₄^2-（＞10 eV）和H₂O具有高嵌入能壘，但對(duì)Zn²⁺具有低嵌入能壘的埃級(jí)2D-Mn-MOF表現(xiàn)出高效的通道選擇，這與分子動(dòng)力學(xué)模擬（MD）非常一致。

此外，有限元模擬（FES）表明，Zn²⁺將穿梭于高度有序的通道中，這可以使電場(chǎng)和Zn²⁺通量分布均勻，從而實(shí)現(xiàn)均勻的鋅沉積。此外，與3D-MOF相比，2D-MOF表現(xiàn)出更好的機(jī)械強(qiáng)度，這更有利于抑制枝晶的生長(zhǎng)。

圖2. Zn沉積/剝離過(guò)程中的觀察

正如預(yù)期的那樣，用二維Mn-MOF@Zn負(fù)極組裝的對(duì)稱電池在4 mA cm^-2條件下可存活2000小時(shí)，在10 mA cm^-2條件下可存活1000小時(shí)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于三維Mn-MOF（200小時(shí)），是裸Zn負(fù)極的近10倍。

此外，以活性炭為正極組裝的ZIC在0.5A g^-1的情況下，經(jīng)過(guò)4000次循環(huán)后的容量保持率為99.75%，并在5A g^-1的情況下獲得了40000次循環(huán)的超長(zhǎng)壽命。

另外，以CaV₈O₂₀·nH₂O為正極的ZIBs在4 A g^-1的條件下循環(huán)1000次后容量保持率為119.5%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于使用裸鋅負(fù)極的情況。同時(shí)，以2D-MOF為前層的對(duì)稱Na電池表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，在長(zhǎng)壽命金屬負(fù)極中顯示出巨大的應(yīng)用前景。

圖3. 二維Mn-MOF在ZICs和ZIBs中的應(yīng)用

Angstrom-Level Ionic Sieve 2D-MOF Membrane for High Power Aqueous Zinc Anode. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300339

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