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1. Nat. Commun.: 揭示單原子催化劑的結構-功能關系

8篇催化頂刊：Nat. Commun.、ACS Nano、Nano Energy、Nano Lett.等成果

分散在導電碳基材上的單原子催化劑(SAC)具有豐富的金屬中心氧化還原和配位化學，并在許多能量轉換反應中表現出獨特的內置催化活性和選擇性。然而，由于對結構-功能關系知之甚少，它們的合理設計和構造仍然相當具有挑戰性。

近日，哈爾濱工業大學杜春雨團隊使用分散在不同sp²-雜化碳底物上的單原子Cu作為模型，展示了CuN₂C₂位點在原位氧還原反應期間的動態行為，揭示了活性位點的底物應變調諧幾何畸變及其與活性的相關性。其中，CuN₂C₂位點位于直徑為8 nm的碳納米管上，相對于石墨烯具有六倍的活性提升。

密度泛函理論(DFT)計算和X射線吸收光譜表明，合理的襯底應變可以實現優化的畸變，其中Cu與氧物質牢固結合，同時保持與C/N原子的密切配合。優化的畸變促進了電子從Cu轉移到吸附的O上，大大提高了氧還原活性。該工作揭示了SAC在碳底物方面的結構-功能關系，并為碳底物對嵌入單原子活性位點活性表達的機制提供了新的見解，該發現為進一步設計和促進SAC的活性鋪平了新的途徑。

Substrate Strain Tunes Operando Geometric Distortion and Oxygen Reduction Activity of CuN₂C₂ Single-Atom Sites. Nature Communications, 2021. DOI:10.1038/s41467-021-26747-1

2. ACS Nano: 碘摻雜調節單原子位點電子結構用于HER

SAC的催化性能與金屬中心的電子結構密切相關，金屬中心決定了反應中間體在催化位點上的吸收強度。故開發用于調節單原子催化劑(SAC)中金屬位點電子結構的策略是優化其活性的關鍵。

基于此，湖南大學費慧龍和葉龔蘭等通過簡單的CVD方法合成了鈷-氮-碳(Co-N-C)催化劑，該碳基質中摻雜碘可以有效地調節其電子結構和析氫反應(HER)的催化活性。碘摻雜的Co-N-C催化劑在酸性電解質中顯示出優異的HER活性，在10 mA cm^-2時的過電位僅為52 mV，Tafel斜率為56.1 mV dec^-1。

此外，該催化劑具有1.88 s^-1的高周轉頻率(TOF)值(η=100 mV)，這比無碘摻雜催化劑高(0.2 s^-1)大約1個數量級。實驗測量和理論計算都證明，碘摻雜劑的引入可以有效地調整Co原子的電子結構和化學氧化態，從而優化活性位點上的H吸收強度，從而具有優異的HER活性。此外，碘摻雜策略擴展了用于調節原子位點電子結構的方法，這可以為除HER之外的各種催化過程合理設計和優化高性能的SAC。

Iodine-Doping-Induced Electronic Structure Tuning of Atomic Cobalt for Enhanced Hydrogen Evolution Electrocatalysis. ACS Nano. 2021. DOI:10.1021/acsnano.1c06796

3. ACS Nano: Co(Fe)OOH_x納米顆粒中Fe摻雜劑位置對析氧反應的影響

在某些情況下，鐵(Fe)的添加會對鈷和氧化鎳納米粒子在電催化析氧反應(OER)中的活性產生積極的作用。然而，報道的最佳Fe摻雜劑濃度不一致，并且迄今為止尚未確定由于混合氧化物中的Fe摻雜劑導致活性增加的原因。近日，奧胡斯大學Jeppe V. Lauritsen和賓夕法尼亞大學Aleksandra Vojvodic等研究了堿性條件下OER中負載在Au(111)上的CoOOH_x納米粒子中Fe摻雜劑位置的作用。

研究人員將密度泛函理論計算、掃描隧道顯微鏡和OER活性測量結合在金表面上支持的原子定義的Fe摻雜Co羥基氧化物納米粒子，以建立活性與羥基氧化物相內Fe分布和濃度之間的聯系。發現添加Fe會產生不同的效果，這取決于它在羥基氧化物納米粒子的邊緣或基面位置上的位置，導致作為Fe含量函數的非線性OER活性。

對于低鐵濃度穩定顆粒，對鐵促進劑含量的敏感性可以解釋為鐵強烈傾向于定位在羥基氧化納米顆粒最活躍的邊緣位置，但在高濃度下易導致殼結構，所有邊緣位置上的鐵活性較低。因此，最佳鐵含量取決于納米顆粒的大小。

該研究合成策略不僅可以調整混合氧化物中的Fe濃度，還可以調整其在催化劑納米顆粒中的分布，揭示了用于OER的混合氧化物材料協同效應的潛在起源，為理解如何通過將Fe含量調整為納米顆粒尺寸來合理設計混合Co-Fe氧化物的OER催化活性提供了一種很有前景的方法。

The Effect of Fe Dopant Location in Co(Fe)OOH_x Nanoparticles for the Oxygen Evolution Reaction. ACS Nano, 2021. DOI:10.1021/acsnano.1c07219

4. Nano Energy: 小平面工程促進CO₂光還原的空間電荷分離

通過光催化合成將CO₂轉化為燃料似乎是緩解當前能源危機的一種很有前景的方法。但如今從微觀層面了解光生電荷分離仍然是一個挑戰，因為它為設計高性能光催化劑提供了基石。基于此，重慶大學周小元、甘立勇和余丹梅等通過小平面工程揭示了光生電荷分離/轉移與晶體結構之間的關系。

通過在水熱過程中調節pH值，構建了一系列具有(001)或(010)主要暴露面以及不同側面暴露率的BiOBr納米片。發現各向異性晶面的暴露允許光生電子和空穴分別轉移到側面和主要暴露的小面上，這歸因于不同小面之間形成的結(即小面結)。

在具有(010)/(102)面結的BiOBr-5中，電子轉移速率(k_ET)和效率(η_ET)分別為3.658×106 s^-1和54.09%，優于具有(001)/(110)面結的BiOBr-1。BiOBr-5的電子轉移速度快、轉移效率高，使得在人工日光下CO₂光還原具有高CO釋放速率。這種增強是由小面結而不是主要暴露的小面引起的，從而改善了光生載流子分離。小面結保證了小面結兩側發生空間電荷分離，并允許氧化和還原反應獨立發生。這項工作為通過暴露小平面的協同工程來控制電荷傳輸行為鋪平了道路。

Facet Junction of BiOBr Nanosheets Boosting Spatial Charge Separation for CO₂ Photoreduction. Nano Energy, 2021. DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106671

5. Nano Lett.: Pt超細納米線在氧還原反應中的尺寸效應

以氫為燃料的質子交換膜燃料電池(PEMFC)目前受到在陰極上使用大量貴重Pt以加速動力學緩慢的氧還原反應(ORR)的阻礙。因此，提高Pt的利用效率以減少使用量非常重要。近日，湖南大學黃宏文和周一歌等發現了基于具有可調直徑的Pt納米線(NW)的異常尺寸效應，其中觀察到ORR的活性和耐久性隨著直徑從2.4 nm減小到1.1 nm而增加。結果表明，減小NWs直徑導致的壓縮應變增加在削弱吸附和抑制Pt溶解方面起主導作用，導致了這種異常尺寸效應，其中NWs上減少的低配位(固有的結構優勢)是根源。

根據ORR尺寸效應的經典理論，Pt NPs的比活性和耐久性會隨著粒徑的減小而降低。有趣的是，研究人員在此觀察到Pt NWs上具有完全不同的尺寸相關ORR性能，其中ORR性能隨著直徑的減小而提高。直徑和ORR性能之間的這種異常關系意味著Pt NWs在同時實現高Pt利用率和比活性方面具有先天優勢。

結構表征和MD模擬的結合表明，減小直徑會同時增加壓縮應變和低配位點的比例。力學分析進一步揭示了通過減小NW的直徑引起的壓縮應變增加在減弱吸附和抑制Pt溶解方面的主導作用是這種異常尺寸效應的根本原因，該發現不僅擴展了對經典尺寸效應的認識，而且為突破鉑基ORR催化劑設計中的尺寸限制提供了新的啟示。

Anomalous Size Effect of Pt Ultrathin Nanowires on Oxygen Reduction Reaction. Nano Letters, 2021. DOI:10.1021/acs.nanolett.1c03805

6. Appl. Catal. B.: 多孔N、P共摻雜碳負載MoP-Ru₂P用于全pH范圍HER

氫具有能量密度高、無碳等優點，被認為是替代傳統化石燃料的有前景的能源，故開發用于析氫反應(HER)的高效、新穎和pH通用的電催化劑對于通過電催化整體水分解進行大規模和實際的氫應用是一項具有挑戰性和意義的任務。近日，青島科技大學王磊和吳則星等提出了一鍋法制備負載在具有多孔納米結構的N、P共摻雜碳的MoP和Ru₂P納米粒子(MoP-Ru₂P/NPC)。

MoP和Ru₂P之間的耦合作用有效地促進了催化性能。此外，通過避免納米顆粒的聚集，然后暴露更多的活性位點，葡萄糖的加入對促進電催化活性也起著至關重要的作用。該催化劑在堿性、中性和酸性電解質中僅需47 mV、126 mV和82 mV的低過電位可達到10 mA cm^-2且具有顯著的穩定性。

此外，分別以MoP-Ru₂P/NPC和商用NiFe泡沫作為陰極和陽極，僅需1.49 V的小電壓驅動1 M KOH堿性介質的整體水分解就可達到10 mA cm^-2。值得注意的是，間歇性可持續能源，包括風能、太陽能和熱能，可以直接驅動氫氣產生。這種簡便且環保的合成途徑可以有效地促進高效耐用的電催化劑的開發，以實現可擴展的制氫。

Facile Synthesis of MoP-Ru₂P on Porous N, P co-doped Carbon for Efficiently Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction in Full pH Range. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120879

7. Chem. Eng. J.: 硫化鐵/氮化鎢異質結構的界面工程用于提高ORR活性

鉑族金屬(PGM)是低溫聚合物電解質膜燃料電池和可充電金屬空氣電池的基準催化劑，特別是在陰極的氧還原反應(ORR)，但它們在運行過程中成本高，并存在嚴重的聚集/分離問題。而第一排過渡金屬硫化物(TMS)是PGM的主要替代品，由于其能促進穩定氧分子的活化/裂解，并具有與最先進的PGM催化劑相似的機理，因此引起了廣泛關注。

基于此，華中科技大學王帥和肖軍武等報道了一種離子遷移方法，用于構建支撐在碳納米盒上的硫化鐵/氮化鎢異質結構，作為一種有效且穩健的氧還原反應電催化劑。在硫化鐵上裝飾的氮化鎢誘導鐵位點的電子離域，從而降低從催化劑表面向吸附的氧分子提供電子的能量勢壘，以促進電子/質子轉移到吸附的氧分子中，從而提高催化活性，這通常被認為是硫化物上的限速步驟。

該催化劑還極大地促進了可逆的Fe²⁺/³⁺催化過程中的氧化還原轉變的耐久性能。因此，硫化鐵/氮化鎢異質結構催化劑表現出比原始硫化鐵優越得多的活性和長期穩定性。由所得異質結構空氣陰極驅動的可充電鋅空氣電池可以穩定運行140小時，充放電電位間隙窄，伏打效率高。這項工作為設計過渡金屬氮化物/硫化物異質結構提供了一種新的合成策略，并通過界面工程提供了對優化電子配置的洞察。

Interface Engineering of Iron Sulfide/tungsten Nitride Heterostructure Catalyst for Boosting Oxygen Reduction Activity. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.133274

8. Chem. Eng. J.: 界面效應促進鉑催化劑堿性水分解

電化學分解水包括分解水反應的兩個半反應，即析氫反應(HER)和析氧反應(OER)，是最有前景的制氫方法，但高效的催化劑界面是啟動活性和穩定性的關鍵因素之一。基于此，蘇州大學康振輝和濟南大學高廣剛等使用聚氧鎢酸鹽(POT)作為前驅體，制備了Pt基雙功能催化劑。

該催化劑由Pt、WO_x和石墨烯(Pt-WO_3-x@rGO)組成。Pt-WO_3-x@rGO催化劑表現出優異的催化活性，即析氫反應(HER)的過電位為37 mV，析氧反應(OER)的過電位為174 mV，對于整體水分解，Pt-WO_3-x@rGO在1.55 V的工作電壓下實現了10 mA cm^-2的電流密度。

通過執行計時電流響應以評估Pt-WO_3-x@rGO在1.55 V恒定電位下的耐久性。經測量，即使在14小時后仍保持初始電位的93.3%。該結果表明Pt⁰納米顆粒和WO_3-x基質之間的相互作用顯著增強了穩定性。

電化學分析和DFT計算表明WO_x介導的界面(Pt⁰O-W)在增強電子轉移和降低HER和OER的活化能方面起著關鍵作用。此外，這種Pt⁰O-W界面顯著增強了Pt基催化劑在堿性介質中的穩定性。該工作不僅揭示了Pt基催化劑的界面效應，而且為設計用于堿性水分解的高效電催化劑提供了見解。

A WO_x Mediated Interface Boosts the Activity and Stability of Pt-Catalyst for Alkaline Water Splitting. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.133287

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8篇催化頂刊：Nat. Commun.、ACS Nano、Nano Energy、Nano Lett.等成果

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