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盧錫洪/余艷霞/劉曉慶AFM：可在50 mA/cm2和mAh/cm2下工作的鋅金屬負極

實現(xiàn)具有高放電深度（DOD）的高倍率和高面容量的鋅負極為大規(guī)模水系電池提供了一個光明的前景。然而，Zn沉積存在嚴重的枝晶生長和副反應，這影響了可實現(xiàn)的壽命。

中山大學盧錫洪、余艷霞、廣東工業(yè)大學劉曉慶等通過采用丙酮作為電解液添加劑，提出了一種電雙層（EDL）重建策略，以充分解決這些問題。

圖1. 電解液表征

具體來說，由于丙酮對Zn金屬的吸附能量較低，吸附在界面上的一些H₂O分子可以被丙酮取代，形成一個貧水的內(nèi)亥姆霍茲層（IHL），嚴重限制了析氫(HER)的反應性。

就外亥姆霍茲層（OHL）和擴散層而言，在丙酮和H₂O之間強烈的氫鍵作用下，Zn²⁺在2 m ZnSO₄中的穩(wěn)定溶劑化結構[Zn(H2O)₆]²⁺，將部分轉化為具有較低脫溶劑化能壘的[Zn(H₂O)₅]²⁺-OSO₃²-。這種溶劑化構型的轉變對充放電過程中Zn²⁺的有效擴散有傳導作用。

實驗和理論計算表明，丙酮重構的EDL中離子/分子分布的重新排列，結合氫鍵削弱的自由水的活性，可以打破臭名昭著的HER-樹枝狀生長循環(huán)，從而確保鋅負極的高度可逆的沉積/剝離化學反應，即使在極端的測試條件下。

圖2. 半電池性能

作為一個概念證明，在2M ZnSO₄電解液中加入20 v/v%的丙酮，在50 mA cm^-2的超高電流密度和50 mAh cm^-2的面容量下，Zn//Zn對稱電池的壽命從≈12小時延長到≈800小時，DOD高達73.5%。據(jù)作者所知，這是鋅負極的最佳性能，遠遠超過了先進的鋅負極報告。

值得注意的是，采用ZnSO4-ace電解液的Zn/MnO₂全電池在-30至40℃的野外溫度范圍內(nèi)也能提供卓越的循環(huán)穩(wěn)定性。

這種EDL調節(jié)策略將有助于對負極-電解質界面化學的新認識，并為未來電池的精確電解液設計提供靈感。

圖3. 寬溫全電池性能

Metallic Zinc Anode Working at 50 and 50 mAh cm^?2 with High Depth of Discharge via Electrical Double Layer Reconstruction. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211917

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