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表面分子印跡技術是提高催化反應選擇性最有效的技術之一，通過MI策略制備選擇性催化劑需要犧牲表面活性位點的數量，導致活性顯著降低。因此，迫切需要設計出催化活性和選擇性都得到顯著提高的分子印跡催化劑（MICs）。

基于此，中國科學院蘭州化學物理研究所石峰研究員和崔新江研究員等人報道了通過在Cu/Al₂O₃的Cu表面依次吸附印跡分子（硝基化合物，N）和印跡配體（1, 10-菲羅啉，L）制備了一系列MICs。所得到的Cu/Al₂O₃-N-L MICs不僅具有促進的催化選擇性，而且還通過在Cu位點和L的界面上形成新的活性Cu-N位點而產生印跡腔，促進了硝基化合物加氫的選擇性和活性。

通過DFT計算，作者研究了分子印跡效應增強催化活性和選擇性的來源。考慮到Cu/Al₂O₃-N₁-L₁是通過N₁和L₁在還原Cu/Al₂O₃上的順序吸附合成的，以Cu(111)表面為主要晶面作為模型。

需注意，Cu納米顆粒的尺寸遠遠大于Cu/Al₂O₃-N₃-L₁表面的（12×12）Cu(111)模型，表明了計算構型的合理。結果表明，在平面模型中，印跡分子（N₁）和印跡配體（L₁）都優先吸附在金屬表面，并且印跡腔是由N₁和L₁在Cu/Al₂O₃上的順序吸附形成的。

此外，在L₁吸附后，得到了表面Cu物種與L₁的N物種配位形成Cu-N位點。作者選擇Cu/Al₂O₃-N₃-L₁和Cu/Al₂O₃-N₂-L₁而不是Cu/Al₂O₃-N₁-L₁來研究物質的吸附能（E_ads）。

當Cu/Al₂O₃-N₃-L₁存在時，根據N₁、N₂和N₃的E_ads值發現，其中吸附能從-1.66 eV（N₁）逐漸降低到-2.18 eV（N₂），再降低到-2.96 eV（N₃），因此N₃較低的吸附能有利于其在Cu/Al₂O₃-N₃-L₁表面的吸附。當使用Cu/Al₂O₃-N₂-L₁催化劑時，N₂更傾向于吸附在形成的印跡腔中，其吸附能為-2.17 eV，遠高于N₁。

Construction of Highly Active and Selective Molecular Imprinting Catalyst for Hydrogenation. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c04576.

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蘭州化物所JACS：Cu/Al2O3-N-L MICs實現高活性、選擇性加氫

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