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多孔碳在全固態鋰硫電池 (ASSLSB) 中起著重要作用，可增強硫的電子導電性。然而，用于液體電解質電池的傳統多孔碳在ASSLSB中表現出低效率，因為固定的固體電解質（SE）無法到達限制在深孔中的硫，碳材料孔隙結構和分布高度影響ASSLSBs的電化學性能。

在此，美國東北大學祝紅麗教授等人首次基于聚丙烯腈碳纖維開發了一種具有核殼結構的多孔碳纖維（PPCF），并首次將其用作ASSLSBs的正極導電添加劑。通過KOH活化過程，獲得了1519 m² g^-1的超高比表面積的PPCF，孔隙主要位于纖維的外表面。這種獨特的結構促進了硫與電子導電碳和離子導電SE的接觸，從而增強了電荷轉移和電化學反應動力學。

超高的比表面積使得有足夠的面積容納硫，解決了硫的低電子電導率問題。硫在微孔中的限制避免了大量硫的形成，因此提高了硫的利用率。同時，一維纖維的滲透加速了整個電極中的電子傳導。此外，作者以最廣泛使用的商業碳添加劑—氣相生長碳纖維 (VGCF)作為對照組進行了比較研究。

圖1. PPCF的制備過程及與VGCF的形態比較

因此，使用PPCF作為添加劑的ASSLSB表現出卓越的倍率性能和循環性能。與S-VGCF-SE相比，S-PPCF-SE的過電位大大降低了149 mV。在dQ/dV測量中，S-PPCF-SE顯示出強烈的負極和正極峰，分別具有3156和4367 mAh g^-1V^-1的高強度，明顯高于S-VGCF-SE中的1010和1268 mAh g^-1 V^-1，顯示出極大改善的反應動力學。

此外，S-PPCF-SE在C/2下實現了 889 mAh g^-1的優異倍率性能，且在C/10下220次循環后仍保持 710 mAh g^-1的超高容量。相比之下，使用VGCF作為碳添加劑的ASSLSB在C/2下僅提供了100 mAh g^-1的低倍率容量。這項工作中的結構設計將激發未來在高能量密度ASSLSB中設計多孔碳添加劑的研究。

圖2. 基于S-PPCF/VGCF-SE正極的ASSLSB電化學性能

High Surface Area N-Doped Carbon Fibers with Accessible Reaction Sites for All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202105678

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祝紅麗Small: 用于全固態鋰硫電池的高比表面積N摻雜碳纖維添加劑

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