提高乙醇氧化反應(yīng)(EOR)的CO2選擇性是當(dāng)前的重要研究課題。Rh可以有效地破壞乙醇的C-C鍵,但由于C1中間體的中毒作用,原始Rh仍然表現(xiàn)出可忽略不計(jì)的EOR活性。
因此,西南民族大學(xué)陽耀月團(tuán)隊(duì)基于Langmuir-Hinshelwood機(jī)理采用一鍋法制備Rh-Bi(OH)3/C用于EOR催化。所制備的Rh-Bi(OH)3/C催化劑顯著促進(jìn)了EOR催化,包括質(zhì)量活性、耐久性和CO2選擇性。
根據(jù)構(gòu)效關(guān)系,該催化劑對(duì)EOR催化的促進(jìn)被認(rèn)為是以下兩個(gè)方面。最初,基于TEM、XRD和XPS研究,所獲得的Rh-Bi(OH)3/C催化劑應(yīng)由具有Bi(OH)3物種表面裝飾的Rh納米粒子構(gòu)成,該Rh-Bi(OH)3界面促進(jìn)了兩個(gè)物種之間的電子相互作用(MOI效應(yīng)),有效地促進(jìn)在較低電位下去除C1中間體,從而增強(qiáng)EOR催化。
另一方面,即使在低過電位下,Rh-Bi(OH)3界面更容易地富集表面OHad物種。
CO汽提和原位紅外光譜結(jié)果表明,即使在氫吸附的潛在區(qū)域,CO吸附物也幾乎不能在Rh-Bi(OH)3表面積累。
因此,Rh-Bi(OH)3/C催化劑在堿性介質(zhì)中對(duì)EOR表現(xiàn)出極高的質(zhì)量活性和長(zhǎng)期耐久性,且C1的表觀法拉第效率在0.67 V時(shí)高達(dá)26.2%。預(yù)計(jì)這項(xiàng)工作將為設(shè)計(jì)具有高活性和CO2選擇性的新型EOR催化劑提供有益的策略。
Efficient Electrochemical Ethanol-to-CO2 Conversion at Rhodium and Bismuth Hydroxide Interfaces. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120728
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