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Nature子刊：Ni(OH)2@Ni-N/Ni-C實(shí)現(xiàn)堿性電解質(zhì)中HER

電催化協(xié)同表現(xiàn)為不同金屬之間的金屬間相互作用。基于此，澳大利亞新南威爾士大學(xué)趙川教授（通訊作者）等人報道了單金屬結(jié)構(gòu)的相間協(xié)同作用同樣有效。

Ni(OH)₂和Ni-N/Ni-C相之間的相間協(xié)同作用被報道為堿性析氫反應(yīng)（HER），降低了氫吸附-解吸的能量障礙，并促進(jìn)了羥基中間體的能量障礙。

測試結(jié)果表明，對比單相Ni(OH)₂催化劑，合成的Ni(OH)₂@Ni-N/Ni-C異質(zhì)分層納米結(jié)，在堿性介質(zhì)中傳輸-10和-100 mA cm^-2的過電位分別降低了102和113 mV。

本文通過DFT計(jì)算，利用從頭計(jì)算*H中間體的總吸附能來研究界面協(xié)同作用的機(jī)理。將Ni(OH)₂與Ni-N/Ni-C相結(jié)合，即NiN₃-C和NiN₄-C兩種Ni-N配位，預(yù)測了最佳*H吸附能。

通過計(jì)算H_ads在兩個不同吸附位點(diǎn)下的Gibbs吸附自由能（?G(*H)），得出Ni(OH)₂@NiN₃-C中NiN₃-C相中*H在Ni頂位和Ni橋位的吸附分別為1.23 eV和0.49 eV。

此外，通過對OH_ads的Gibbs吸附自由能計(jì)算，NiN₃-C相Ni頂部位置的放松*OH吸附值為1.744 eV。

作者還計(jì)算了Ni(OH)₂@NiN₃-C相中*H、*OH和H₂O在Ni活性位點(diǎn)上的吸附過程中Bader電荷的損失和增益，表明H_ads和OH_ads吸附物的表面相互作用分別在橋位點(diǎn)（Ni-C）和頂位點(diǎn)（Ni在NiN₃-C）進(jìn)行得較好。

*H中間體吸附在Ni頂部和橋位點(diǎn)，*OH中間體吸附在Ni頂部，以及Ni(OH)₂@NiN₃-C相中解離*H-*OH在Ni頂部和橋位點(diǎn)上的共吸附。

Monometallic interphasic synergy via nano-hetero-interfacing for hydrogen evolution in alkaline electrolytes. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36100-3.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36100-3.

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Nature子刊：Ni(OH)2@Ni-N/Ni-C實(shí)現(xiàn)堿性電解質(zhì)中HER

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