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清華/桂林電科院Nat. Commun.: 硫化物電解質全固態鋰電池中鋰-銦枝晶的生長

具有無機固體電解質的全固態鋰基電池（ASSLB）被認為是電化學儲能的可行選擇。然而，鋰金屬的應用受到與長時間電池循環和電極/固體電解質界面不良反應時鋰枝晶生長相關問題的阻礙。鋰銦 (Li-In) 合金等合金材料因其（電）化學穩定性而被廣泛用于實驗室，但尚未對其形態穩定性進行深入研究。

圖1. Li-In|LPSCl|LNO@NCM622電池的循環性能

在此，清華大學張興教授及桂林電器科學院朱凌云教授等人報道了當Li-In合金材料與Li₆PS₅Cl固體電解質和Li(Ni_0.6Co_0.2Mn_0.2)O₂正極活性材料結合使用并在高電流(3.8 mA cm^-2)和高正極負載(4 mAh cm^-2)下循環時Li-In枝晶的生長。

出乎意料的是，該Li-In|LPSCl|LNO@NCM622電池在近900次充電/放電循環后出現短路，這與使用鋰金屬負極的情況類似。通過SEM-EDX分析表征枝晶形貌，并通過掃描電子顯微鏡（STEM）、電子能量損失譜（EELS）、拉曼光譜、X射線光電子能譜（XPS）和從頭計算分子動力學（AIMD）模擬揭示了Li-In枝晶生長的內在機制。

圖2. LPSCl固體電解質中鋰-銦枝晶的生長

研究表明，當電池在高電流和高負載下循環時，金屬In在熱力學和動力學上對硫化物電解質不穩定。伴隨的體積變化和輕微的界面反應會導致包圍電解質顆粒的鋰-銦枝晶生長，最終導致短路和長時間循環后電池失效。

與垂直生長的鋰枝晶相比，橫向條紋狀鋰枝晶有利于降低枝晶的生長速度和減輕對硫化物電解質的結構破壞，因此可以通過提高金屬電極/固體電解質的電化學穩定性和降低電解質的孔隙率來抑制Li-In枝晶的生長。這項研究揭示了使用Li-In負極的ASSLB 的失效機制，并提供了對Li-In枝晶的寶貴見解，這將為實驗室規模的固態電池研究和合金負極的開發提供重要指導。

圖3. 鋰枝晶和鋰-銦枝晶生長形貌示意圖

Growth of lithium-indium dendrites in all-solid-state lithium-based batteries with sulfide electrolytes, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27311-7

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