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AFM：酸性！堿性！調(diào)控表面密度的金屬納米團簇能實現(xiàn)高效全水解！

提高過渡金屬(TMs)催化劑的原子利用率和提高其催化穩(wěn)定性是實現(xiàn)化學可持續(xù)發(fā)展和經(jīng)濟化的關(guān)鍵。單原子催化劑(SACs)具有最大的原子利用效率和可調(diào)控的配位環(huán)境，被廣泛應用于不同的研究領(lǐng)域。然而，金屬-金屬鍵的缺乏和易受影響的活性穩(wěn)定性限制了其在工業(yè)上的進一步應用。

不可否認的是，碳基TMs納米粒子(NPs)仍然是能量儲存、有機反應、光催化劑和電催化劑反應的熱門候選材料。除SACs和NPs外，碳基納米團簇(NCs)具有比NPs更高的原子利用率和比SACs更低的活性穩(wěn)定性，表現(xiàn)出獨特的物理和化學性質(zhì)。因此，尋找一種簡單、有效和可擴展的方法來合成密度控制和均勻分布的NCs是非常可取的。

基于此，成均館大學Hyoyoung Lee等人在共價有機聚合物(COP)的輔助下，制備了一系列密度可控、氮調(diào)控表面的TMs NCs，以提供連續(xù)的錨定位點和尺寸受限的框架。

受Ir-COP結(jié)構(gòu)特征的啟發(fā)，Ir-COP在酸性和堿性條件下，以商業(yè)化的Pt/C(20wt%)，Ir/C(20wt%)和IrO₂作為對比，進行了電化學HER和OER活性的測試。在堿性(14.5 mV)和酸性(12.3 mV)環(huán)境中，Ir-COP在10 mA cm^-2的電流密度下表現(xiàn)出極低的過電位，表現(xiàn)出優(yōu)異的HER催化活性，這遠低于Pt/C(堿性為30.8 mV，酸性為19.4 mV)和Ir/C(堿性為40.7 mV，酸性為29.8 mV)。

Ir-COP在堿性(40 mV)和酸性(30 mV)條件下的質(zhì)量活性分別為1782 A g_Ir^-1和1060 A g_Ir^-1，分別是堿性條件下Pt/C和Ir/C的6.8倍和10.9倍，分別是酸性條件下Pt/C和Ir/C的3.2倍和5.8倍，表明Ir-COP對Ir原子的高度利用。Ir-COP的高原子利用率得益于Ir NCs粒徑小、分布均勻。

相比之下，Ir/C和Pt/C的大尺寸納米粒子和聚集結(jié)構(gòu)都顯著降低了它們的原子利用率。制備的Ir-COP催化劑也顯示出優(yōu)異的OER活性，Ir-COP在230 mV(堿性)和242 mV(酸性)的過電位下提供了10 mA cm^-2的電流密度，遠低于Ir/C(堿性為306 mV，酸性為317 mV)和IrO₂(堿性為424 mV，酸性為432 mV)。Ir-COP在堿性介質(zhì)(300 mV)中的質(zhì)量活性為2695 A g_Ir^-1，在酸性介質(zhì)(300 mV)中的質(zhì)量活性為1914 A g_Ir^-1，分別是Ir/C在堿性介質(zhì)(134 A g_Ir^-1)和酸性介質(zhì)(97 A g_Ir^-1)中的20.1和19.7倍。

此外，以Ir-COP作為陰極和陽極催化劑，評估了其全水解性能。在堿性和酸性介質(zhì)中，僅需要1.42和1.43 V即可達到10 mA cm^-2的電流密度。Ir-COP催化劑在堿性和酸性介質(zhì)中也表現(xiàn)出了良好的穩(wěn)定性，在36小時的測試后電流密度損失很小，這得益于COP框架和周圍N原子的保護作用。

本文利用密度泛函理論(DFT)計算來深入了解Ir-COP的高HER和OER活性。電荷密度分布分析證實通過與周圍的N原子協(xié)調(diào)，電子可以從Ir原子轉(zhuǎn)移到附近的N原子，形成帶正電荷的Ir物質(zhì)。此外，Ir NCs與碳載體的相互作用增強，N原子作為連接兩者的橋梁，這從電荷密度分布和PDOS結(jié)果中得到了證實。HER機制以及Ir/C和Ir-COP的吉布斯自由能說明Ir-COP的H₂O解離勢壘約為0.39 eV，遠低于Ir/C(0.52 eV)，顯示了氮調(diào)控Ir NCs促進H₂O解離的優(yōu)勢，并為后續(xù)步驟提供了更多的H中間體(H^*)。

更重要的是，Ir-COP的H^*吸附能為-0.64 eV，比Ir/C(-0.98 eV)更接近于零，這有利于產(chǎn)氫過程。對于OER，Ir NCs的電子性質(zhì)可以隨著周圍N和O的存在而調(diào)節(jié)，導致高Ir氧化態(tài)，這由電荷密度分布分析證實。此外，費米能級周圍Ir、O和N原子之間更多的軌道重疊增加了局域電子傳遞效應以及Ir NCs與碳載體之間的相互作用，這有利于OER過程。Ir/C和Ir-COP的OER機制和吉布斯自由能圖表明，速率決定步驟為O^*生成OOH^*。Ir-COP形成OOH^*的能壘約為1.51 eV，低于Ir/C(1.63 eV)，表明Ir-COP形成中間體具有快速的動力學，這與實驗結(jié)果一致。本文所制備的單金屬和雙金屬納米碳化物具有廣泛應用于各個研究領(lǐng)域的潛力。

Density-Controlled Metal Nanocluster with Modulated Surface for pH-Universal and Robust Water Splitting, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202211192.

https://doi.org/10.1002/adfm.202211192.

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