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Nature子刊：相間協(xié)同作用起關(guān)鍵作用，促進單金屬異質(zhì)界面的析氫反應(yīng)

開發(fā)用于電化學(xué)水分解的高效非貴金屬電催化劑需要了解不同的活性增強因素。兩個或多個結(jié)構(gòu)之間的協(xié)同作用對法拉第電子轉(zhuǎn)移過程所產(chǎn)生的集合效應(yīng)，可以通過表面活性位點的累積、界面電荷轉(zhuǎn)移和調(diào)制電子結(jié)構(gòu)來誘導(dǎo)。然而，這些協(xié)同作用對析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)影響的起因和機理目前尚未解釋清楚。

近日，澳大利亞新南威爾士大學(xué)趙川課題組報道了Ni(OH)₂和Ni-N/Ni-C相之間的協(xié)同作用，它在低電流密度和高電流密度下都顯著地提高了HER活性。

鎳納米異質(zhì)界面在表面局部大量出現(xiàn)，并且在大的HER電流密度下保持穩(wěn)定；這種納米異質(zhì)界面發(fā)揮了相間協(xié)同作用，增強了兩個鎳相之間的電荷重新分配，通過上移d帶中心提高了Ni d軌道的能級，通過降低*H中間體的電子轉(zhuǎn)移數(shù)加速了氫吸附-解吸-重組過程，并促進了*OH吸附-解吸。并且，以上結(jié)果導(dǎo)致現(xiàn)成的表面活性位點，顯著促進界面電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)和長期穩(wěn)定性。

在堿性電解質(zhì)中，NF表面局部出現(xiàn)的納米異質(zhì)界面對HER有明顯的促進作用。最佳的Ni(OH)₂@Ni-N/Ni-C/NF納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)在60、141和223 mV過電位下輸出的電流密度分別為?10，?100和?1000 mA cm^?2。

此外，Ni(OH)₂@Ni-N/Ni-C/NF還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其經(jīng)歷1000個CV循環(huán)后電位衰減較小，并且其在?100和?500 mA cm^?2下連續(xù)反應(yīng)100小時后，材料表面未發(fā)生破壞。總的來說，該項工作闡明了協(xié)同電催化的初步概念，為開發(fā)非貴金屬基催化劑結(jié)構(gòu)中不同相間的協(xié)同作用提供了新的思路。

Monometallic Interphasic Synergy via Nano-Hetero-Interfacing for Hydrogen Evolution in Alkaline Electrolytes. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36100-3

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