Pt基合金在氧還原反應中具有相當大的質量活性(MA)，被認為是質子交換膜燃料電池中最有潛力取代商用Pt/C的氧還原電催化劑，但在長循環中其活性通常是不可持續的，特別是在實際的質子交換膜燃料電池(PEMFC)中。

中國科學技術大學謝毅院士和吳長征教授在美國科學院院刊PNAS上發文，Subsize Pt-based intermetallic compound enables long-term cyclic mass activity for fuel-cell oxygen reduction，針對Pt基合金催化劑的循環壽命短的問題，進行了新材料結構的探索。

他們合成一系列Pt基金屬間化合物(Pt₃Co, PtCo和Pt₃Ti)，這些化合物具有超薄的鉑表面，平均粒徑可降至約2.3 nm，使得在潮濕條件下的PEMFC中有出色的循環MA。亞尺寸Pt₃Co金屬間化合物通過打破有序原子轉化的尺寸限制，具有較高的鉑原子利用率。核-殼結構還為鉑催化殼層引入了4%的收縮應變的表面，這被認為有利于氧還原反應。因此，在亞尺寸Pt₃Co-MC上實現了商用Pt/C的6倍的MA。由于改進的催化穩定性，Pt₃Co-MC在3萬次循環后，甚至可以提供商業Pt/C催化劑15倍的MA。此外，在燃料電池測試中，Pt₃Co – MC表現出相當高的MA保持率，為81.5%（商業Pt/C為33%），是報道的Pt合金中最高的水平。此外，小尺寸有利于提高膜電極裝置的耐久性，防止離子中毒。

該工作為合理設計用于燃料電池氧還原的鉑金屬間化合物電催化劑提供了途徑。

圖文詳情

中科大謝毅/吳長征PNAS，燃料電池用Pt基催化劑最新進展

圖1. 介孔限制的Pt-M金屬間化合物-Pt表層結構

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圖2. 電化學性能測試

(A)亞-Pt金屬間化合物-MC和商用Pt/C的CV(1600轉/分)，(B)亞Pt₃Co – MC基燃料電池結構示意圖，(C)亞Pt₃Co – MC和商用Pt/C的H₂-O₂燃料電池極化曲線，(D)開始時、10000次循環后和30000次循環后的Pt₃Co-MC和商業Pt/C的質量活性，(E)在恒流（3 A cm^?2）下對Pt₃Co – MC的H₂-O₂燃料電池的測量，(F)燃料電池中質量活性和穩定性保持的比較。

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圖3. 理論和試驗結合進行應力分析

(A) Pt₃Co金屬間化合物和純Pt表面Pt(111)距離和電荷密度分布的DFT計算，(B)Pt₃Co – MC的d帶理論分析，(C)制備的Pt₃Co – MC的HAADF圖像，(D)Pt₃Co – MC的XAFS測量，(E)不同電位下Pt₃Co – MC的Pt-L3邊的原位EXAFS，(F)在不進行相位校正的情況下，Pt₃Co – MC的Pt L3-edge原位XANES。

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圖4. 膜電極中的三相界面

(A) CO溶出的表面損失和氧滲透性測量，(B)質子和氣體的擴散能力隨孔徑的變化，(C)Pt₃Co – MC中三相界面的解毒作用，(D) Nafion對商用Pt/C的毒性作用，(E)Pt₃Co – MC三相界面的仿真。

原文信息

Subsize Pt-based intermetallic compound enables long-term cyclic mass activity for fuel-cell oxygen reduction. 2021 118 (35) e2104026118;

https://www.pnas.org/content/118/35/e2104026118

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Pt基合金在氧還原反應中具有相當大的質量活性(MA)，被認為是質子交換膜燃料電池中最有潛力取代商用Pt/C的氧還原電催化劑，但在長循環中其活性通常是不可持續的，特別是在實際的質子交換膜燃料電池(PEMFC)中。

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