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聚環氧乙烷作為固態鋰金屬電池的潛在隔膜已被廣泛研究。然而，它的應用受到了低離子傳導性和室溫下狹窄的電化學穩定性窗口（<4.0 V vs Li/Li⁺）的顯著限制。

圖1. CPE的合成示意圖

北京工業大學尉海軍、郭紅霞、北京高壓科學研究中心唐明學等利用不同的功能單元設計了一種新型分子自組裝醚基聚輪烷電解質，并通過分子間氫鍵將環狀18冠醚-6（18C6）穿入線性聚乙二醇（PEG）并以六亞甲基二異氰酸酯三聚體（HDIt）作為終點來制備。

本文所設計的電解質顯示出顯著的室溫離子電導率（3.48×10^-4?S cm^-1），而沒有組裝多環芳烴功能單元的情況下為1.12×10^-5?S cm^-1，此外，還提供了高的Li⁺轉移數和寬的電化學窗口，這有助于提高LiFePO₄和LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂正極材料電池的循環穩定性。

圖2. CPE的表征

電化學測試顯示，采用所設計復合電解質（CPE）的Li/Li對稱電池在室溫下實現了400小時的穩定鋰沉積/剝離，并具有低至0.12V的電壓滯后。

此外，與復合電解質結合后，所得LiFePO₄|CPE|Li在室溫和0.1 C下獲得了158 mAh g^?1的放電比容量，并且在0.5C下經過250次循環后仍保持130 mAh g^?1，容量保持率為96.5%。

總之，這種先進的分子自組裝策略為設計具有鋰金屬電池所需性能的固態聚合物電解質提供了一個新的范例。

圖3. LiFePO₄|CPE|Li電池的性能

Molecular Self-Assembled Ether-Based Polyrotaxane Solid Electrolyte for Lithium Metal Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c06512

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尉海軍/郭紅霞/唐明學JACS：高離子導電性分子自組裝醚基聚輪烷固態電解質

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