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光電陰極，是一種利用光電效應將光子轉化為電子的材料，是許多依賴于光探測或電子束產生的現代技術的關鍵基礎。

然而，目前存在的光電陰極是基于傳統金屬和半導體，這些金屬和半導體大多是60年前發現的，具有良好的理論基礎。這一成熟領域的進展，僅限于基于復雜材料工程的光電陰極性能的改進。

在此，來自美國東北大學的Arun Bansil&西湖大學的何睿華等研究者報道了通過簡單真空退火制備的SrTiO₃(100)單晶重構表面的不同尋常的光電發射特性，超出了現有的理論描述。相關論文以題為“Anomalous intense coherent secondary photoemission from a perovskite oxide”于2023年03月08日發表在Nature上。

在愛因斯坦因發展量子理論而獲得諾貝爾獎的一個世紀后，光電發射已經成熟為探測材料化學和電子性質的主要實驗方法。研究的重點主要集中在初級光電子的分析上，即在材料內部被入射光子激發的電子，在不被散射的情況下向表面傳播，最后逃逸到真空中。

相比之下，二次光電子的光譜結構，即光激發電子，在傳輸到表面的過程中，由于非彈性散射過程而遭受能量損失，特別是位于光電發射光譜的低動能區域，受到物理學界和材料科學界的關注要少得多。

初級光電子主要攜帶電子基態的指紋，但次級光電子也編碼與多體激發態相關的復雜物理特征，以及散射和輸運過程中涉及的非平衡動力學，這些都是由60多年前提出的三步模型從現象上描述的。

光發射過程的完整量子力學描述，仍然是一項艱巨的任務，盡管后來發展了一步方法和其他更近期的進展。因此，直接從二次光電發射光譜(SPS)中獲得定量見解或揭示新的物理現象一直具有挑戰性。

在材料方面，二次光電子是至關重要的，它決定了高效光電正極材料的性能，這些材料通常在整體或表面缺乏結晶度。一個典型的SPS具有連續的，整體無特征的線形狀和擴散角分布，沒有色散遠離光電發射閾值。二次光電發射的這些特性，為與光電陰極有關的實驗和理論方法的早期發展提供了依據。

這些方法是基于物理參數的積分動能和/或角自由度，并已被證明是令人滿意的評估和理解大多數現有的光電陰極的性能。這使得人們樂觀地認為，當前的研究范式足以滿足各種應用所需的持續材料發現和性能改進。

在此，研究者提出了一種角度分辨光電發射光譜(ARPES)研究，重點研究了SrTiO₃(一種具有無數有趣性質的原型量子材料)重構表面發射的近閾值次級光電子。

與其他正電子親和(PEA)光電陰極不同，研究者的PEA SrTiO₃表面，在室溫下產生離散的二次光電發射光譜，這是高效負電子親和光電陰極材料的特征。在低溫下，光電發射峰值強度大大增強，并且在非閾值激勵下獲得的電子束顯示縱向和橫向相干性，至少將已知記錄打破一個數量級。

在二次光電發射中觀察到的相干性的出現，指向了在當前理論光電發射框架中所包含的基礎新過程的發展。因此，SrTiO₃是一類全新的光電陰極量子材料的第一個例子，為需要強相干電子束而不需要單色激發、電子過濾或束流加速的應用開辟了新的前景。

圖1. 在hv = 21.2 eV下，在RT附近測量的SPS的T_A-依賴演化

圖2. 在T_A = 1100℃下，在RT附近測量的SPS的T_A-依賴演化

圖3. 在T_A = 1100℃的5 K條件下測量的SPS特性

作者簡介

何睿華，2001（2004）年復旦大學學士（碩士），2010年美國斯坦福大學應用物理學博士，2010-2012年美國勞倫斯伯克利國家實驗室先進光源博士后，2012年起任美國麻省波士頓學院物理系助理教授，2015年美國國家科學基金杰出青年學者（NSF CAREER），現為西湖大學理學院終身副教授，兼任美國東北大學理學院外聘教授和英國自然出版集團旗下《科學報告》等雜志學術編委。

一直從事實驗凝聚態物理基礎研究，主要使用基于同步輻射X射線和真空紫外光的多種實驗手段去研究強關聯電子材料中的各種演生現象。獲學界認可的主要成就包括首次在高溫超導銅氧化合物中獲得贗能隙態粒子-空穴對稱性破缺的證據，首次實驗上觀測到固體（銥氧化物）中的三維負電子壓縮率，分別首次觀察到在銅氧化合物中的新型電荷與自旋有序現象，首次發現復雜氧化物絕緣體（鈦氧化物和鉭氧化物）表面二維電子液體等。

在一流學術雜志共發表論文共36篇，包括以第一作者發表在Science 1篇，Nature Physics 2篇和Physical Review Letters 1篇，以通訊作者發表在Nature Materials和Nature Communications各1篇，以及在Nature Physics受邀研究綜述1篇。論文累計被引用3200余次，H指數25（根據Google Scholar）。

其中在高溫超導方面的相關工作多次分別被勞倫斯伯克利國家實驗室、美國國家加速器實驗室和斯坦福大學以重點新聞在主頁首頁推介，被超過100個主要科技、商業、公共媒體在7個國家用4種語言報道或轉載。

文獻信息

Hong, C., Zou, W., Ran, P.?et al.?Anomalous intense coherent secondary photoemission from a perovskite oxide.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05900-4

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05900-4

https://www.westlake.edu.cn/faculty/ruihua-he.html

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