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可直接利用可再生能源(例如太陽能)的高活性催化劑，對于催化CO₂為增值產品具有優異的發展前景。

為了提高光驅動 CO₂環加成反應的效率，中國科學院陳亮、陸之毅和張林娟等通過一種通用的分子限制熱解策略，合成了一種負載與N配位的高負載量原子分散的Al原子(≈14.4 wt%，對應于≈7.3 at%)的多孔碳納米片組成的催化劑(Al-N-C催化劑)。

陳亮/陸之毅/張林娟AM: 多孔碳上原子分散的高密度Al-N4位點用于高效光驅動CO2環加成

對于Al-N-C催化劑，Al和N分別作為Lewis酸和Lewis堿位點，共同促進CO₂活化。此外，Al-N-C催化劑的半導體特性促進了電子在光照射下從催化劑到反應物的轉移，與熱條件下的開環步驟相比，光照射條件下產生了不同的活化機制。

Al-N-C催化劑在光照射下催化CO₂環加成的性能(≈95%轉化率，反應速率=3.52 mmol g^-1 h^-1)明顯優于在熱環境下的催化性能(≈57%轉化率，反應速率=2.11 mmol g^-1 h^-1)。

DFT計算和原位紅外(IR)光譜分析結果表明，光驅動兼具光激發和熱激發的優點。光照射不僅有利于光熱效應，而且促進光生電子從半導體Al-N-C催化劑轉移到環氧化物，從而加快限速開環步驟并提高催化效率。

該工作為未來合理設計用于各種多相催化反應的優質光催化劑提供了新的見解。

Atomically Dispersed High-Density Al-N₄ Sites in Porous Carbon for Efficient Photodriven CO₂ Cycloaddition. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202103186

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