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了解混合固體電解質 (HSE) 中的離子傳輸行為對于具有高安全性的可充電鋰金屬電池 (LMB) 的實際實現至關重要，這將加速更好的混合電解質的設計。

在此，中科院過程工程研究所張鎖江院士、張海濤研究員等人通過研磨和壓制方法制備了一種以 Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃ (LATP) 陶瓷顆粒為骨架，以“鹽包聚（離子液體）”（“PolyIL-in-Salt”）離子凝膠為離子橋的新型固體“陶瓷包離子凝膠”電解質。選擇陶瓷LATP是因為它具有強大的電化學穩定性和高離子電導率。

此外，無機填料可以抑制鋰金屬枝晶的生長。“PolyIL-in-Salt”離子凝膠前體旨在提高固-固界面的化學相容性，分子動力學模擬揭示了鹽濃度對“PolyIL-in-Salt”離子凝膠配位分布的作用。此外，含有配位的“PolyIL-in-Salt”離子凝膠不僅抑制了LATP和Li負極之間的寄生反應，而且提供了有效的Li⁺導電途徑。

圖1. 混合固體電解質的合成流程圖

受益于設計的結構，“陶瓷包離子凝膠”HSE 表現出優異的離子電導率（0.17 mS cm^-1，50°C）。同時，所形成的固體電解質能夠在Li/Li對稱電池中實現超過 3500 小時的長循環。此外，基于LiFePO₄和高壓LiCoO₂正極組裝的全固態鋰金屬電池分別提供160.0 mAh g^-1和125.0 mAh g^-1的高容量，LiFePO₄電池還實現了穩定的循環，100次循環后容量保持率高達99.6%。

這項研究闡明了固態電解質的合理設計，該混合電解質具有高效的粒子間Li⁺傳導以及兼容、穩定、緊湊和耐用的電極-電解質界面，這將促進通過使用復合電解質實現易加工和高安全性的可充電鋰金屬電池的商業化。

圖2. 基于該混合電解質的集成固態鋰金屬電池的電化學性能

Unraveling the Synergistic Coupling Mechanism of Li⁺ Transport in an “Ionogel-in-Ceramic” Hybrid Solid Electrolyte for Rechargeable Lithium Metal Battery, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108706

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張鎖江院士/張海濤AFM: “陶瓷包離子凝膠”混合固體電解質中的Li+傳輸機制

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