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ACS Energy Lett.: 新紀錄,冷壓法制備的固體電解質電導率再創新高!

ACS Energy Lett.: 新紀錄,冷壓法制備的固體電解質電導率再創新高!
固體電解質(SEs)是提高傳統鋰離子電池能量密度和安全性的有希望的候選者,近年來,硫銀鍺礦硫代銻酸鹽鋰超離子導體因其高的離子電導率和空氣穩定性而被認為是很有前途的SEs。
ACS Energy Lett.: 新紀錄,冷壓法制備的固體電解質電導率再創新高!
在此,韓國科學技術研究院Seungho Yu等人報道采用高能球磨方法合成了Ge取代的硫代銻酸鹽硫銀鍺礦,得到Li6.5Sb0.5Ge0.5S5I的離子電導率為16.1 mS cm-1,在目前報道的冷壓SE中具有最高的離子電導率。
其中,作者使用同步加速器XRD、拉曼、XPS、XANES和EXAFS的組合來表征Sb5+與Ge4+在硫銀鍺礦結構中的異價取代。從頭算分子動力學(AIMD)計算驗證了Li6.5Sb0.5Ge0.5S5I的高離子電導率是由鋰離子協同遷移引起的。

ACS Energy Lett.: 新紀錄,冷壓法制備的固體電解質電導率再創新高!

圖1. Ge取代硫代銻酸鹽硫銀鍺礦的合成及表征
驗證實驗表明,Li6.5Sb0.5Ge0.5S5I與采用Li3YCl6作為正極電解質的NCM523全固態電池(ASSBs)具有良好的兼容性,放電容量高達164 mAh g-1,同時具有出色的循環穩定性(0.1 C倍率下表現出99.9% 的CE及第50次循環時具有93.2%的容量保持率)。
此外,Ge取代的硫代銻酸鹽硫銀鍺礦具有優異的空氣穩定性,有利于降低吸濕性磷基硫化物SEs的合成和制造成本。本研究中報道的具有高空氣穩定性的Ge取代硫銀鍺礦超離子導體為ASSB的發展提供了巨大的希望。

ACS Energy Lett.: 新紀錄,冷壓法制備的固體電解質電導率再創新高!

圖2. 基于Li6.5Sb0.5Ge0.5S5I的NCM523全固態電池性能
Lithium Argyrodite Sulfide Electrolytes with High Ionic Conductivity and Air Stability for All-Solid-State Li-Ion Batteries, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02428

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