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王毅/宋樹芹AEM: Fe-N4位點調(diào)制Pt表面電熱場，構(gòu)建高效質(zhì)子交換膜燃料電池

近年來，具有高能量密度的質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)受到人們越來越多的關(guān)注。其中，氧還原反應(yīng)(ORR)是質(zhì)子交換膜燃料電池的陰極反應(yīng)，其緩慢的動力學(xué)直接阻礙了質(zhì)子交換膜燃料電池的整體效率。盡管商業(yè)碳載鉑(Pt/C)已被證明是ORR最有效的電催化劑，但其稀缺性、高成本和長期運行的不穩(wěn)定性是PEMFC大規(guī)模應(yīng)用的巨大障礙。為了解決這些問題，迫切需要減少Pt的使用，同時提高其活性和穩(wěn)定性，或最終用非貴金屬催化劑取代貴金屬鉑基催化劑。

近日，中山大學(xué)王毅和宋樹芹等提出了一個原子分散的Fe-N₄位點和Pt納米顆粒之間的協(xié)同增強策略，以顯著提高電催化ORR的Pt的效能和穩(wěn)定性。具體而言，研究人員采用原子分散的Fe-N₄位點修飾負載Pt納米粒子的有序介孔炭(OMC)，OMC由于其大的比表面積和有序的多孔結(jié)構(gòu)而富集了Fe-N位點的含量，而且還通過其限制效應(yīng)有效地防止了Pt納米顆粒的高溫燒結(jié)。優(yōu)化后的Pt@Fe-N-OMC-2在酸性溶液中的ORR活性和穩(wěn)定性優(yōu)于商業(yè)Pt/C(20 wt%)。

更重要的是，基于Pt@Fe-N-OMC-2的MEA在0.9 V_iR-free時表現(xiàn)出0.25 A mg_Pt^?1的質(zhì)量活性，顯著高于商業(yè)Pt/C (0.165 A mg_Pt^?1)。

實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，Pt與Fe-N₄中心之間的強電子相互作用使Pt@Fe-N-OMC-2中Pt的d帶中心相對于制備的Pt@OMC的d帶中心降低了0.21 eV，表明氧化物在Pt中心的吸附減弱和解吸加速；并且Fe-N₄基團的引入促進了O?OH的解離過程。

此外，通過修飾OMC表面的Fe-N₄位點，加速與ORR相關(guān)物種(O₂、H⁺和H₂O)的積累，嵌入的Pt納米顆粒表面的電場和熱場得到增強，從而有助于電催化ORR。總的來說，該項工作不僅闡明了Pt和Fe-N₄中心之間的協(xié)同機制，同時也為設(shè)計先進的電催化劑以用于燃料電池提供了有效的策略。

Electronic Enhancement Engineering by Atomic Fe–N₄ Sites for Highly-Efficient PEMFCs: Tailored Electric-Thermal Field on Pt Surface. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204371

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