雙原子催化劑可能在CO₂電化學(xué)轉(zhuǎn)化方面優(yōu)于單原子催化劑。但對(duì)這種增強(qiáng)催化過程的機(jī)制缺乏了解而阻礙了高性能催化劑的合理設(shè)計(jì)。

因此，浙江大學(xué)陸盈盈、李中堅(jiān)和北京航空航天大學(xué)張瑞豐等人報(bào)道了原子分散的Ni-Zn雙金屬位點(diǎn)協(xié)同效應(yīng)，使得催化劑具有高的電催化CO₂還原性能。

原位表征結(jié)合DFT計(jì)算表明，異核配位改變了金屬原子的d態(tài)，縮小了Ni(3d)軌道的d帶中心(ε_d)與費(fèi)米能量之間的差距(E_F)，以加強(qiáng)反應(yīng)界面處的電子相互作用，使得熱力學(xué)過程中的自由能壘(ΔG)降低，活化能(E_a)降低和動(dòng)力學(xué)途徑中金屬-碳鍵的強(qiáng)化。

因此，該雙原子催化劑在–0.5 V_RHE到–1.0 V_RHE的寬電位窗口中具有>90%的CO法拉第效率，在-0.8 V_RHE時(shí)達(dá)到最大值99%，優(yōu)于Ni/Zn單原子催化劑。

該工作對(duì)原子分散Ni-Zn的雙原子的協(xié)同作用機(jī)制具有深刻的理解，且可用于其他電化學(xué)應(yīng)用(如析氫，氧還原和N₂還原反應(yīng))，為異核雙原子催化劑的合理設(shè)計(jì)打開了新的機(jī)會(huì)。

Synergistic Effect of Atomically Dispersed Ni-Zn Pair Sites for Enhanced CO₂ Electroreduction. Advanced Materials, 2021. DOI:10.1002/adma.202102212