固體電解質界面(SEI)層具有電子絕緣性，可防止電解液的連續(xù)分解，同時允許鋰離子遷移。因此，SEI層的穩(wěn)定性會影響每次循環(huán)的庫侖效率(CE)，從而影響電池長期循環(huán)性能。同時，SEI層的組成和物化性質是決定界面處鋰離子遷移的主要參數。
在評估鋰離子電池（LIBs）的各種性能中，快充能力在普通電動汽車用戶中享有最高優(yōu)先級，因為與傳統(tǒng)內燃機汽車相比，充電時間相對較長是最大的不便。快充還將直接影響社會充電基礎設施建設的總體規(guī)劃。然而，在不犧牲其他關鍵電化學性能的情況下提高充電速率在技術上極具挑戰(zhàn)。在當前的LIBs電池中，負極的界面電阻已被公認為提高充電速率的主要障礙。特別是，與界面極化相關的緩慢離子擴散的結果是，鋰金屬沉積在負極表面，然后產生內部短路影響電池安全性，并通過促進寄生副反應影響循環(huán)壽命。因此，開發(fā)具有高鋰離子擴散率和增強穩(wěn)定性的SEI層已成為當務之急。
近日，韓國首爾大學Jang Wook Choi教授等采用γ射線輻射產生的人造SEI層來修飾石墨負極，并研究其電化學和物理化學性質。結果，石墨負極與光化學驅動的SEI層的結合表現(xiàn)出優(yōu)異的充電性能，對于容量為2.6 mAh cm-2的石墨全電池，僅需10.8分鐘即可達到80%的荷電狀態(tài)(SOC)，同時可保持長期循環(huán)性，并且沒有嚴重的鋰金屬沉積。這些發(fā)現(xiàn)為通過采用非電化學方法根據需要調整SEI組成以實現(xiàn)高要求的快速充電提供了新的機會。
γ射線輻射可以驅動涉及自由基中間體的光化學反應。因此，γ射線輻照可以優(yōu)先分解易于轉化為自由基的化合物，因此當鹽被設計為在暴露于電磁輻射時容易形成自由基中間體時，可以誘導富含無機成分的鹽衍生的SEI組合物。這種假設對于含氟(F)鋰鹽特別有效，因為通常已知鹵素元素會形成穩(wěn)定的自由基。
因此，作者首先將石墨負極浸泡在1M LiTFSI-EC/DEC電解液中，然后將其暴露于γ射線中以獲得輻射產生的SEI。研究顯示，引入的γ射線輻射可加速LiTFSI的優(yōu)先分解，以誘導富含LiF的SEI層的形成。這種富含無機物的SEI層能促進界面處的鋰離子擴散，并且由于無機化合物的絕緣性質而保持穩(wěn)定，從而實現(xiàn)長期循環(huán)壽命。
結果，LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2（NCM622）|光輻射石墨（Photo-graphite）全電池在4C和5C的充電速率下，充電80%所需的時間分別為12.9和10.8 分鐘，達到了電池社區(qū)設定的極快充電(XFC)目標（15分鐘內充電80%）。從這個意義上說，光化學SEI（photo-SEI）層提供的快速充電性能非常出色。
圖3 原始和光化學高取向熱解石墨(photo-HOPG)的表征
Photochemically driven solid electrolyte interphase for extremely fast-charging lithium-ion batteries. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27095-w
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