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過渡金屬氮碳基單原子催化劑(SAC)在將CO₂電還原為CO方面表現出優異的活性和選擇性。有利的局部氮配位環境是構建高效金屬-N的關鍵。

因此，新南威爾士大學趙川、北京大學潘鋒等通過一種氮空位(NV)誘導協調重構策略，制備出用于電催化CO₂還原的高度缺陷Ni-吡啶N₂催化劑(Ni-N₂)。

在連續等離子體沖擊下，Ni位點周圍預先形成的五邊形吡咯N缺陷可以轉化為穩定的吡啶 N占主導的Ni-N₂配位結構，該結構能夠促進CO₂向CO轉化的動力學。

重構后的催化劑CO選擇性和生產率均顯著提高，在890 mV時具有33 mA cm^-2的大CO電流密度，在590 mV的小過電位下達到96%的高CO法拉第效率。

X射線吸收光譜和密度泛函理論(DFT)計算表明，這種有缺陷的局部吡啶N環境減少了對中心Ni原子的約束，并提供了足夠的位點來促進CO₂分子的吸附和活化，從而降低了中間體COOH*和CO*形成的能壘。

該工作為設計具有高度缺陷且高效的SAC催化劑以用于一系列重要的電催化反應(氧還原反應(ORR)、氮還原(NRR))提供了新的思路。

Nitrogen vacancy induced coordinative reconstruction of single-atom Ni catalyst for efficient electrochemical CO₂ reduction. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107072

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趙川/潘鋒AFM：氮空位誘導單原子鎳催化劑配位重構用于高效電化學CO2還原

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