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盡管鋰離子電池仍然主導著儲能應用，但水系鉀離子電池由于在成本和安全性方面的綜合優勢，已成為一種補充技術。然而，實現它們的全部潛力并非沒有挑戰。其中在正極材料的有限選擇中，更可持續的普魯士藍類似物在錳存在時容量衰減較快。

湖南大學魯兵安等展示了一種原位電化學陽離子取代方法，通過在改性電解液中對六氰基鐵酸鉀錳K_1.82Mn[Fe(CN)₆]_0.96·0.47H₂O (KMnF)正極進行表面改性，將其轉化為改性電極(KFe_xMn_1-xF)。

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圖1. 在KMnF中用Fe原位取代Mn

在充電過程中，在純電解液（21 M KCF₃SO₃）中，由于Mn 溶解，Mn基正極表面產生Mn空位。Mn的連續溶解會導致結構退化，從而影響電極材料的循環穩定性。然而，在Fe(CF₃SO₃)₃改性電解液（添加0.2 M Fe(CF₃SO₃)₃）中，電解液中的Fe³⁺在放電過程中被引入結晶骨架中形成Fe-N₆鍵，從而保持結構完整性。

因此，這種原位表面改性策略可顯著減少Mn的溶解，從而增強電極的結構和表面化學穩定性。此外，由于Fe(CF₃SO₃)₃參與溶劑化結構，改性電解液可以獲得更寬的電化學穩定性窗口，同時降低游離水分子含量。

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圖2. KMnF電極在改性電解液中的儲鉀性能

結果，采用這種工程表面，改性正極在300 mA g^-1和2,500 mA g^-1下分別表現出 160 mAh g^-1和 120 mAh g^-1的放電容量，并能在容量損失忽略不計的情況下維持130,000次循環（超過 500 天）。

此外，將改性正極與3,4,9,10-苝四羧酸二亞胺負極配對可得到水系鉀離子全電池，其能量密度高達92 Wh kg^-1，并在1,500 mA g^-1下次循環6,500次后仍保持初始容量的82.5%。這項工作為合理設計含氧化還原活性錳的高性能二次電池正極材料開辟了一條途徑。

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圖3. 全電池性能

Surface-substituted Prussian blue analogue cathode for sustainable potassium-ion batteries. Nature Sustainability 2021. DOI: 10.1038/s41893-021-00810-7

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