用于可充電鋅-空氣電池的碳基電催化劑不僅需要具有氧還原和析出反應的雙功能活性,而且需要高石墨化以保持優異的穩定性。南京航空航天大學何建平、天津大學周偉和南京信息工程大學張明道等通過單一前體鈷普魯士藍類似物(PBA)的固態熱解轉化過程,快速合成嵌入金屬鈷顆粒(Co@N-CNT)的N摻雜碳納米管,Co@N-CNT催化劑可用作可充電鋅-空氣電池的陰極催化劑,可實現高功率密度和長循環壽命。X射線吸收光譜和高分辨透射電子顯微鏡(TEM)結果表明,碳納米管中沒有單原子Co位點,但Co以納米粒子的形式存在,并且被限制在碳納米管的尖端。由于Co 顆粒的催化石墨化作用,無定形碳的形成受到抑制,而N摻雜的CNTs優先生成,這證實遵循“尖端生長”模式。得益于合理設計的納米結構,Co@N-CNT催化劑還表現出優異的耐久性,優于貴金屬催化劑。此外,作者開發了一種電化學蝕刻方法來去除尖端中的Co顆粒,發現它對ORR和OER的高活性至關重要。DFT計算進一步證明Co@graphitic NC是最佳的ORR活性位點,而Co@pyridinic NC對OER活性稍低于ORR。Facile synthesis of Co, N enriched carbon nanotube and active site identifications for bifunctional oxygen reduction and evolution catalysis. Energy Storage Materials, 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.009