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?三單位聯(lián)合Nano Res.：Operando重構(gòu)誘導(dǎo)的Co基光催化CO2還原活性和選擇性

誘導(dǎo)催化位點結(jié)構(gòu)重構(gòu)的氧原子配位被識別和識別不明確，與準確地揭示動態(tài)催化過程中的機理有關(guān)。

基于此，澳大利亞格里菲斯大學(xué)趙惠軍教授、華北電力大學(xué)付東教授和趙昆副教授、南京理工大學(xué)Meng Tian（共同通訊作者）等人報道了重構(gòu)的催化位點將導(dǎo)致光催化CO₂還原的顯著性能。在最初的4次循環(huán)測試中，Co（CoP）表面上CoO_x活性位點的原位形成對Co演化表現(xiàn)出增加的瞬時活性和選擇性。

通過DFT計算，作者對表面Co-O_x雜化進行光催化CO₂還原的合理設(shè)計，重點研究了不飽和氧配位CoO_x團簇的重構(gòu)結(jié)構(gòu)。

計算模型采用Co(111)、CoO(111)、CoP(100)、CoSe₂(211)曲面，首先不同模型上的氧吸附能評價了表面氧在Co基底上的重構(gòu)能力。金屬Co原子具有合適的O₂吸附能，易于形成CoO_x表面簇，而CoP和CoSe₂則沒有表現(xiàn)出形成CoO_x表面重構(gòu)團簇結(jié)構(gòu)的趨勢，因為表面P和Se原子與表面Co原子競爭對氧的吸附能更強。

通過DFT計算，作者還研究了CoO_x/Co異質(zhì)結(jié)與CO₂分子的相互作用。優(yōu)化表面吸附模型，確定了CO₂分子在異質(zhì)界面上的吸附位點為Co原子。

電子云分布的差異圖，顯示了Co和O原子上電子的積累和消耗，Co轉(zhuǎn)移到CO₂的電子總數(shù)變化不大。不飽和Co-O結(jié)構(gòu)減小，電荷轉(zhuǎn)移減小。所有的Co-O_x表面重構(gòu)都存在界面損耗，但損耗區(qū)域各不相同，表明Co和O原子的再雜化具有普遍性和多樣性。

Operando reconstruction-induced CO₂ reduction activity and selectivity for cobalt-based photocatalysis. Nano Res., 2023, DOI: 10.1007/s12274-023-5432-5.

https://doi.org/10.1007/s12274-023-5432-5.

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