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任軍Appl. Catal. B.:高效N摻雜碳納米片負載銅團簇催化劑合成碳酸二甲酯

任軍Appl. Catal. B.:高效N摻雜碳納米片負載銅團簇催化劑合成碳酸二甲酯
在利用銅(Cu)基催化劑催化合成碳酸二甲酯(DMC)的過程中,Cu納米顆粒(Cu NPs)的浸出、團聚和氧化通常引起催化劑的失活。
近日,太原理工大學任軍教授(通訊作者)等人報道了一種氮(N)-摻雜分級多孔碳納米片負載銅催化劑(Cu/NCNS-x)。
任軍Appl. Catal. B.:高效N摻雜碳納米片負載銅團簇催化劑合成碳酸二甲酯
通過測試篩選,發現Cu/NCNS-12具有最佳的催化性能,并且其在10次循環后仍表現出優異的活性和穩定性,沒有明顯的失活。
納米片結構在反應過程中產生了新的缺陷,導致Cu的重構,而Cu0與N原子之間的強相互作用大大抑制了Cu0的氧化。
任軍Appl. Catal. B.:高效N摻雜碳納米片負載銅團簇催化劑合成碳酸二甲酯
在100 ℃以上,無論氣氛、溶劑類型、壓力和轉速如何,都會刺激Cu的重構。作者詳細闡述了初始Cu NPs(11 nm)遷移后被捕獲到新產生的缺陷中,最終形成團簇(0.91 nm)和單原子位點的機理。
該工作為理解金屬重構和開發一種有前途的金屬團簇催化劑合成策略提供了巨大的潛力。
任軍Appl. Catal. B.:高效N摻雜碳納米片負載銅團簇催化劑合成碳酸二甲酯
Surface Reconstruction Induced Highly Efficient N-doped Carbon Nanosheet Supported Copper Cluster Catalysts for Dimethyl Carbonate Synthesis. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120718.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120718.

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