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利用二氧化碳（CO₂）還原反應(yīng)（CO₂RR）生產(chǎn)增值化學(xué)品和燃料是實現(xiàn)綠色、可持續(xù)化學(xué)和能源的必要步驟。然而，由于反應(yīng)過程涉及多種途徑，通過碳-碳（C-C）偶聯(lián)到特定碳氫化合物產(chǎn)物的選擇性CO₂RR極具挑戰(zhàn)性。目前，最廣泛報道的Cu催化CO₂RR生成乙烯和其他產(chǎn)物，但很少報道選擇性生成醛類（RCHO）。

近日，美國布朗大學(xué)孫守恒教授、蘭州大學(xué)席聘賢教授和香港理工大學(xué)黃勃龍教授（共同通訊作者）等人報道了一種基于鐵磁性六方密排（hcp）鈷（Co）納米片（NSs）的新型催化劑，用于選擇性地將CO₂RR轉(zhuǎn)化為乙醛（CH₃CHO）。

在0.5 M KHCO₃溶液中從-0.2至-1.0 V（vs RHE）測試的所有還原電位中，還原產(chǎn)生的主要產(chǎn)物為乙醇，次要產(chǎn)物為乙醇/甲醇。在-0.4 V下，乙醛的法拉第效率（FE）達到60%，電流密度為5.1 mA cm^-2，質(zhì)量活度為3.4 A g^-1，其中乙醛/乙醇/甲醇的總FE為82%。

通過密度泛函理論（DFT）計算表明，hcp-Co表面對乙醛的高CO₂RR選擇性歸因于獨特的層內(nèi)電子轉(zhuǎn)移，不僅促進了[OC-CO]*偶聯(lián)，而且抑了制偶聯(lián)中間體完全氫化為乙烯，從而導(dǎo)致高選擇性的形成CH₃CHO。

A New Hexagonal Cobalt Nanosheet Catalyst for Selective CO₂ Conversion to Ethanal. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c06877.

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JACS：六方Co納米片高選擇性催化CO2轉(zhuǎn)化為乙醛

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JACS：六方Co納米片高選擇性催化CO2轉(zhuǎn)化為乙醛

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