非質子鋰氧電池具有較高的理論比能量,被認為是未來解決能源危機最有前途的技術之一。非水Li-O2電池的關鍵電化學特性高度依賴于放電過程中Li2O2的生成和充電過程中Li2O2的可逆分解,Li2O2的性質及其形成機理是影響電池性能的重要因素。在此,南京工業大學吳宇平教授和南京林業大學房微魏教授等人綜述了Li2O2電化學研究和調控Li2O2生長途徑的最新進展。第一部分闡述了Li2O2的形成機制及其與氧還原/析氧反應(ORR/OER)電化學的關系,然后討論了循環參數(如電流密度和放電深度)對Li2O2形態的影響。接下來展示了Li2O2形成的最新調控策略的綜合總結,包括合理設計正極結構、某些催化劑和表面工程。最后討論了電解液,例如鹽、溶劑和一些添加劑對Li2O2生長途徑的影響。作者強調了通過控制有利的Li2O2形成來制造先進Li-O2電池方法的進一步前景,這對于非質子鋰氧電池的實際構建很有價值。圖1. Li2O2的形成機制大容量和低過電位,尤其是充電過電位是開發真正的高能量密度鋰氧電池的兩個重要方面。從Li2O2形成的角度來看,可以考慮兩種解決方案:1) 形成厚度更大、表面積大的Li2O2薄膜;2) 形成尺寸減小的Li2O2顆粒。這可以通過以下設計來實現:(1)設計高比表面積和高電導率的正極;(2)選擇具有某些特定性質的催化劑,包括氧空位、取向晶面、表面涂層等,另一個重要標準是催化LiO2生成和構建富含LiO2環境的能力;(3)尋找具有最佳LiO2溶解度和足夠穩定性的電解液。(4)具有準固態電解質和可溶性催化劑組合的Li-O2電池可能是一種潛在的發展方向。圖2. Li2O2顆粒與Li2O2薄膜及相關電池性能Li2O2 Formation Electrochemistry and Its Influence on Oxygen Reduction/Evolution Reaction Kinetics in Aprotic Li-O2 Batteries, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101280