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電催化OER在許多能量轉換和存儲系統中是必不可少的，特別是對于水分解電解槽和可充電的金屬-空氣電池。OER涉及到多電子和多中間體，因此有必要設計優異的電催化劑以加快反應動力學。碳質無金屬電催化劑作為一類重要的OER催化劑，近年來得到了廣泛的研究。

此外，雜原子摻雜、缺陷工程和碳基底(例如碳納米管，石墨烯)的分子間功能化是針對這種無金屬OER電催化劑的典型合成策略。本質上，所有這些策略都誘導了共軛碳基體上的電荷重分布，從而使一些局部帶正電的(或稱為p型結構域)碳原子被激活作為OER的活性位點，即在OER過程中，誘導帶正電荷的碳是氫氧化物中間體吸附必不可少的條件。

然而，依賴碳同素異形體作為原料限制了前體的選擇，而上述大多數改性方法也涉及復雜和/或能源消耗程序(如煅燒)。因此，有必要尋找易于制備的高效無金屬OER電催化劑，但這也具有挑戰性。

近日，悉尼大學趙慎龍、裴增夏和波多黎各大學陳中方等證明中間結構聚丙烯酸酯水凝膠可以提供優異的OER活性(與堿性電解質中的基準IrO₂催化劑相當)，以及在各種pH環境中的高耐久性和良好適應性。具體而言，所制備的CC-PANa電極在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位為316 mV，Tafel斜率僅為42 mV dec^?1；PANa電極在酸性和中性磷酸鹽緩沖溶液電解質中也具有良好的OER活性。

然而，與堿性電解質相比，酸性和中性電解質中的電極顯示出更嚴重的活性衰減，這是因為非堿性電解質中OER所需的過電位太高，并且酸性電解質具有高度腐蝕性。因此，雖然PANa電極在不同的電解質中表現出活性，但它更適合于堿性電解質中的OER。

為了證明聚合物水凝膠材料作為OER電催化劑的一般性，研究人員還研究了另一種最常見的烯丙基聚合物聚丙烯酰胺(PAM)的OER活性。DFT計算表明，PAM水凝膠對于OER需要更大的過電位，可能是由于末端酰胺組中碳原子的正電荷較少(+0.152 e，唯一的活性位點)。這些結果表明，作為OER電催化劑的聚合物水凝膠必須有足夠的正碳中心，但最佳電荷密度仍有待進一步研究。

此外，研究人員水解了PAM(在6 M KOH中保持在70 °C 1小時，標記為HPAM)，HPAM樣品中-CONH₂基團特征峰向-COO基團特征峰變化。同時，與原始的CC-PAM相比，CC-HPAM電極提供了更好的OER活性，活性的逐漸增強進一步證明-COO基團是一個更加活躍的OER位點，這也表明了通過調節聚合物化學來開發高效的水凝膠基OER電催化劑的巨大潛力。

A Polymeric Hydrogel Electrocatalyst for Direct Water Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36532-x

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