基于富鎳正極的鋰金屬電池(LMB)是下一代高能電池有希望的候選者。然而，高反應性電極通常與傳統電解液表現出較差的界面相容性，從而導致循環性能有限。

卡爾斯魯厄理工學院Stefano Passerini等設計了一種由雙氟磺酰基亞胺鋰（LiFSI）、1-乙基-3-甲基咪唑鎓雙（氟磺酰基）亞胺（EmimFSI）和1,2-二氟苯（dFBn）組成的局域濃縮離子液體電解質（LCILE，[LiFSI]₁[EmimFSI]₂[dFBn]₂ (FEdF)），來克服上述挑戰。

圖1 FE和FEdF電解質在20 °C下的物理化學表征

作為助溶劑，由于與Li⁺的弱配位和通過π-π堆積與Emim⁺的相互作用，dFBn有效地降低了ILE的粘度并提高了Li⁺的傳輸能力。此外，雖然dFBn幾乎未參與Li⁺溶劑化鞘層，但參與了鋰金屬負極(LMA)和LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂(NMC811)正極上電極/電解質界面(EEI)的形成。

在LMA上，LCILE中形成的SEI由更多的Emim⁺和FSI-分解產物組成，并且更厚，這可以保護LMA免受與電解質的副反應，從而提高它們的可逆性。在正極側，dFBn的優先分解限制了Emim⁺和FSI-的分解，導致CEI更薄但更穩定，這促進了NMC811在LCILE中的更好循環性。

圖2 鋰負極表征

因此，開發的LCILE能夠實現LMA的無枝晶循環，在0.5 mA cm^-2時庫侖效率(CE)高達99.57%，并且使Li/NMC811電池在4.4 V下具有高循環穩定性，在C/3充電和1 C放電下經過500次循環后容量保持率為93%。

相比之下，采用不含dFBn的電解液，LMA實現了98.22%的CE，Li/NMC811電池經過500次循環后容量保持率為16%。總體而言，對配位結構、促進的Li⁺傳輸和EEI特性的深入了解為進一步開發用于長壽命、高能LMB的電解質提供了必不可少的基本信息。

圖3 Li/NMC811電池的性能

Difluorobenzene-Based Locally Concentrated Ionic Liquid Electrolyte Enabling Stable Cycling of Lithium Metal Batteries with Nickel-Rich Cathode. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200862