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離子導電聚合物是用于固態鋰基電池的有吸引力的電解質材料。然而，這些聚合物經常受到電化學惰性陰離子遷移的不利影響，這限制了離子電導率并加速了電池失效。

為了避免上述問題，西安交通大學丁書江教授等人報道了使用聚乙烯二茂鐵（PVF）作為正極活性材料。其中，PVF在氧化還原過程中充當陰離子受體，因此可同時將陰離子和Li⁺作為有效的電荷載體以改善電池性能。

為了避免活性單元在非流動體系中擴散，作者以2,2′-偶氮異丁腈（AIBN）為引發劑，通過乙烯基二茂鐵自由基聚合在甲苯中將陰離子宿主單元固定在聚合物鏈上。進一步，作者報道了使用聚環氧乙烷（PEO）基底和具有不同陰離子的含鋰鹽（高氯酸鋰（LiClO₄）、雙草酸根硼酸鋰（LiBOB）和雙（三氟甲磺酰）亞胺鋰（LiTFSI））對各種實驗室規模Li||PVF電池的測試。

其中，與PEO-LiTFSI相匹配的Li||PVF電池表現出良好的循環穩定性，在300?μA?cm^-2和60?°C下2800次循環后容量保持率為70%，4000次循環后仍提供約65?mAh?g^-1的容量。

圖1. PVF的合成、物理化學和電化學表征

研究表明，負載陰離子的PVF正極將固態聚合物電解質（SPE）的整個離子運動置于電化學反應中，從而提高了其倍率性能并促進電池在有限的離子電導下運行。Li||PVF電池的穩定循環證明，主要由濃度梯度引起的負極劣化可通過活性陰離子遷移有效地規避，這對于實現安全的金屬電池至關重要。

此外，作者通過實驗和理論計算闡明了陰離子結構、結合能和離子聚集對電池性能的影響，電極電位與陰離子種類和離子聚集狀態密切相關。為了驗證該策略可有效提高鋰負極穩定性，作者在60 °C下測試了 Li|PEO-LiTFSI|LiFePO₄電池。該電池在300 μA cm^-2下循環第24小時發生突然的電壓損失并導致庫侖效率下降。相比之下，Li|PEO-LiTFSI|PVF電池在60°C、300 μA cm^-2下至少4000次循環中保持約99.7%的庫侖效率。

圖2. 基于PEO-LiTFSI 固體電解質的鋰金屬電池性能

Expanding the active charge carriers of polymer electrolytes in lithium-based batteries using an anion-hosting cathode, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30788-5

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