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人物簡介

陳軍，無機化學家、中國科學院院士、南開大學教授。1989 年和 1992 年畢業于南開大學化學系，先后獲學士、碩士學位，并于 1992 年留校工作。1996 年至 1999 年在澳大利亞伍倫貢大學材料系學習，獲博士學位。1999 年至 2002 年在日本大阪工業技術研究所任新能源產業技術（NEDO）研究員。自 2002 年任南開大學教授、博士生導師。2017 年當選中國科學院院士，2020年當選為發展中國家科學院院士。2017 年至 2019 年任南開大學化學學院院長。現任南開大學副校長、先進能源材料化學教育部重點實驗室主任。??

陳院士團隊主要從事無機固體化學與新型儲能材料的研究，在無機固體功能材料的合成化學，固體電極制備以及新型電池電極材料開發研究方面做出了重要創新性貢獻。團隊提出了“室溫 – 氧化還原 – 轉晶”新合成方法，室溫合成出穩定的導電納米尖晶石，替代了貴金屬鉑電極，應用于可充電金屬鋰、鋅空氣電池。團隊提出電極微納化可改善多電子電極反應活性和結構穩定性的設想，經大量實驗制備了氫、鋰、鈉、鎂、鋅電池的微納多級結構電極，提高了電池的安全性，為降低電池電極材料成本及解決電池燃燒爆炸提供了新思路。團隊還設計開發了高能固態鋰/鈉二氧化碳電池，為緩解溫室效應提供新途徑，通過電解液結構調控實現了超寬溫度范圍的可充鋅離子電池。（以上信息均來自于官網介紹）

個人主頁：https://chem.nankai.edu.cn/2019/0524/c24064a358264/page.htm

2022年，陳軍院士團隊在Nature等國際頂級期刊上面發表多篇高水平文章，下面小編為大家展示分享一下！

Nature: 量子點固體在襯底上的直接合成

鈣鈦礦材料具有出色的光學及電學性質，在電致發光領域引起廣泛研究并取得了巨大進展。然而，藍光發射鈣鈦礦發光二極管的外量子效率仍然較低，極大地阻礙了鈣鈦礦材料在全色域顯示領域的商業進程。目前，具有強量子限域的CsPbBr₃鈣鈦礦量子點是實現高效穩定藍光發射鈣鈦礦發光二極管最有希望的候選材料。但是，基于傳統方法合成超小尺寸CsPbBr₃鈣鈦礦量子點單分散溶液具有極大挑戰；同時，所得到的超小尺寸鈣鈦礦量子點表面配體在后處理過程中極易脫落，導致量子點溶液難以轉化為高質量鈣鈦礦量子點固體薄膜，致使構筑高效藍光發射鈣鈦礦發光二極管仍面臨嚴峻挑戰。

南開大學陳軍院士和袁明鑒研究員帶領的團隊與多倫多大學Edward H. Sargent教授團隊合作研究，針對高性能導電半導體量子點固體薄膜難于制備的挑戰，通過對有機配體進行結構篩選及設計，提出了在基底表面上原位合成兼具高光學、電學性質的超小尺寸藍光發射鈣鈦礦量子點固體薄膜全新策略，實現了外量子效率高達17.9%的純藍光發射鈣鈦礦發光二極管，并證明了該策略普適于多種基底及多類型鈣鈦礦材料。

Synthesis-on-substrate of quantum dot solids,?2022,?Nature. https://doi.org/10.1038/s41586-022-05486-3

Adv. Mater.: 梯度親鈉3D-MXene/CNTs結構提升鈉負極大電流密度承受能力

鈉金屬電池因鈉資源儲量豐富、分布均勻及理論比容量高（1160 mAh·g^-1）等優勢，而被廣泛關注。然而，鈉金屬基電池中的枝晶生長與負極體積膨脹的難題，嚴重的阻礙著其進一步實際應用。

南開大學陳軍教授和嚴振華副研究員課題組等人利用羥基纖維化MXene（h-Ti₃C₂）的高親鈉特性，構筑了一種具有梯度結構的h-Ti₃C₂/CNTs基三維骨架（h-M-SSG），由上至下h-Ti₃C₂含量依次遞增。研究表明，h-M-SSG的親鈉結構可以有效誘導鈉離子自下而上均勻沉積，抑制鈉枝晶的生成。在1 mA·cm^-2~ 40 mA·cm^-2電流密度和1 mAh·cm^-2?~ 40 mAh·cm^-2沉積容量下，h-M-SSG/Na基對稱電池均顯示出較低的極化電壓與優良的循環穩定性。將h-M-SSG/Na負極應用于Na-O₂電池體系在1000 mA·g^-1電流密度和1000 mAh·g^-1截止容量的條件下，相比Na、CNTs/Na、h-Ti₃C₂/CNTs/Na三種負極，循環壽命分別提升至9倍、3倍和2倍，充放電電壓差維持在0.137 V，容量無明顯衰減且倍率性能優異。該工作表明梯度三維骨架載體是提升高載鈉容量以及大電流下電池循環穩定性的有效手段。

MXene–Based Metal Anode with Stepped Sodiophilic Gradient Structure Enables a Large Current Density for Rechargeable Na–O2?Batteries,?Advanced Materials,?https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202106565

Adv. Mater.: 通過最密堆積結晶學實現高可逆金屬負極

風能和太陽能等可持續性和間歇性能源每年產生的電力不斷增長，這就需要成本有效且可靠的電化學儲能。基于多價金屬負極如鋅、鋁和鐵的可充電電池，由于可大規模生產和可負擔的成本的優勢，已經成為有前途的候選物。然而，由無序金屬結晶引起的在規則基底上不可控的樹枝狀金屬沉積通常導致電池過早失效，甚至當樹枝狀金屬橋接電極時導致安全問題。

南開大學陳軍院士課題組等人報道了一系列具有多種晶體結構(hcp，fcc，bcc)的金屬負極(Zn，Co，Al，Ni，Fe)可以在單晶Cu(111)襯底上實現無枝晶和外延沉積，這是由最密堆積結晶學實現的。最密堆積面與基底水平對齊，從而形成緊湊的平面結構和出色的化學穩定性，即使在前所未有的1 A cm?2電流密度下也是如此。在2.3的實際負極與正極容量比下的全電池顯示出超過800次循環的循環壽命，庫侖效率>99.9%。這項工作中調節金屬電沉積的通用方法有望推動新興可持續能量存儲/轉換裝置的發展。

Metal Anodes with Ultrahigh Reversibility Enabled by the Closest Packing Crystallography for Sustainable Batteries. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2209985. https://doi.org/10.1002/adma.202209985

JACS: 用于堿酸混合電池的醌電極

水系電池是大規模儲能有前途的候選電池，但面臨有限的能量密度（鉛酸電池）、成本/資源問題（鎳氫電池），或由于高電流密度下金屬枝晶生長的安全問題（鋅電池）。

南開大學陳軍院士和趙慶特聘研究員等人通過設計電化學氧化還原電對，醌作為本征無枝晶且可持續的負極材料耦合Mn²⁺/MnO₂氧化還原反應，能夠提供374 Wh kg^-1的理論能量密度。由于在電解液中K⁺的快速擴散、界面處的低K⁺去溶劑化能以及快速的苯醌/苯酚反應，優化的聚（1,4-蒽醌）（P14AQ）在KOH電解液中分別以300 C倍率和240 mA cm^-2的電流能夠展現出295 mAh g^-1和 225 mAh g^-1的比容量。同時，進一步構建的實用化的水系電池在具有特殊電化學動力學的堿-酸混合電解液系統中表現出2V的輸出電壓，能夠在不到40秒（25000 mA g^-1）內釋放/存儲超過95%的理論容量。此外，在電極集流體上進行界面化學升級的Ah級水系電池的整體能量密度為92 Wh kg^-1，超過了目前商業化的水系鉛酸和鎳氫電池，混合P14AQ//MnO₂電池顯示出比目前使用的水系電池系統高得多的能量密度。這項開創性的工作為傳統電池的升級提供了更多的可行性。例如，30 mAh 堿酸混合P14AQ//PbO₂電池顯示出2.25 V的高放電電壓。作為可持續的有機電極材料，醌可以在構建綠色、經濟高效和安全的能量轉換/存儲系統中發揮關鍵作用。預計這項工作將激發人們對設計來自多個領域的高能水系電池的興趣。通過制造先進的AEM/CEM/雙極膜、優化電解液和設計新電極，堿酸混合電池的電化學行為將得到進一步改善。

Quinone Electrodes for Alkali-Acid Hybrid Batteries, JACS, https://doi.org/10.1021/jacs.2c00296

JACS: 鹵素調控溶劑化結構實現水系鋅電池的長循環穩定性

由于資源豐富、成本低、安全性高，可充電的鋅金屬水電池非常有潛力用于間歇性可再生能源大規模電化學儲能。鋅負極具有低氧化還原電位（-0.76 V vs. 標準氫電極）和高理論容量（820 mA h g^-1）的優點，但它仍然受到水電解質中界面問題的影響。氫析出反應（HER）和枝晶生長會導致鋅負極的損失、低庫侖效率（CE）、短路，甚至電池失效。

南開大學陳軍院士團隊提出了一種由醋酸鋅（ZnAc₂）和鹵化銨添加劑組成的鹵素離子參與溶劑化結構的電解質，用于解決Zn負極問題。其中，帶負電荷的鹵素離子可以將電子轉移到原有的Zn^2+?溶劑化結構中，將傳統的Zn(H₂O)₆²⁺?轉化為ZnI(H₂O)₅⁺，這樣可以減少溶劑化結構中水分子的電子損失，從而通過抑制最低未占分子軌道（LUMO）的降低，提高還原穩定性。此外，添加劑打破了氫鍵（H-bond）網絡，減少了水與水的相互作用。由此產生的非配位的NH⁴⁺離子形成動態靜電屏蔽層抑制了Zn的枝晶的生長。在鍍鋅/脫鋅過程中，鹵化電解質的初始庫侖效率(CE)高達99.3%，而在均勻沉積鋅的情況下，其平均庫侖效率保持在~99.8%。作為概念驗證，作者將該富I^–的電解質用來構建Zn-I電池，以游離的I^–作為正極，以電聚合的碳氈上-聚苯胺（CF-PANI）作為導電和吸附層。這樣的鋅-碘電池可以運行300個周期而不會出現容量和庫侖效率的衰減。

Halogenated Zn2+ Solvation Structure for Reversible Zn Metal Batteries, JACS,?https://doi.org/10.1021/jacs.2c06927

Angew：可快速存儲質子的水系醌基負極

醌化合物是一種可儲存質子的新型水系電極。然而，質子在醌類化合物中的存儲機制尚不清楚，醌基質子電池的能量/功率密度仍然有限。

南開大學陳軍院士團隊設計了一系列醌負極并研究了它們在酸性電解質中的電化學性能，其中四甲基醌 (TMBQ) 具有 300 mAh?g^?1?的高容量，在 1 C 時具有 20 mV 的極低極化，并在16秒內保持 50% 以上的理論容量。TMBQ 的快速動力學歸因于連續的 H^+?遷移通道、高?H⁺?擴散系數 (10^?6?cm^?2?s^?1) 和低?H⁺?遷移能壘 (0.26 eV)。當與 MnO₂?正極耦合時，電池顯示出 4000 次循環的長壽命，在 5 C 時容量保持率為 77%。這項研究揭示了醌電極中的質子傳輸，并為設計先進的水系質子電池提供了新的見解。

Designing Quinone-Based Anodes with Rapid Kinetics for Rechargeable Proton Batteries,?Angew. Chem. Int. Ed. https://doi.org/10.1002/anie.202209642

Angew：通過尖晶石涂層調節相間化學以穩定高壓LiCoO₂正極材料

鈷酸鋰在當今的便攜式電子產品上依然有廣泛的應用，因為它的循環壽命高，振實密度大，體積能量密度高，產品性能穩定，一致性好。鈷酸鋰的理論容量為274 mAh/g，但是完全去鋰化需要5 V vs Li的電壓，這么高的電壓會導致電解液嚴重的分解、電極表面結構和電極材料本身的不穩定。正極/電解質界面相(CEI)對電池高壓正極的循環穩定性至關重要，但其形成機理和性能仍不明確。

南開大學陳軍院士團隊報告了CEI的組成在很大程度上受內亥姆霍茲層(IHL)中豐富的物種控制，并可從材料方面進行調節。層狀LCO正極IHL中豐富的物種在充電后從特定的陰離子（比如PF₆^–）吸附轉移到溶劑分子（比如EC）。反復充放電會不斷改變IHL中EC/ PF₆^–的比值，導致CEI組分在循環過程中發生動態演化。基于這一發現，作者從材料方面構建了一個穩定的陰離子為主的IHL，并使用鈍化尖晶石Li₄Mn₅O₁₂（LMO）涂層。由于尖晶石LMO與PF₆^–之間的強相互作用，會產生PF₆^–占主要成分的IHL。因此，合成的LMO-LCO具有陰離子衍生的和富含無機LiF的CEI，在加熱至500°C時表現出機械穩定性和結構穩定性，而未改性LCO中產生大的膨脹和裂紋/空洞。界面的改善使LMO-LCO電極性能優越，在0.05 C下具有194 mAh/g的容量，在0.5 C下進行300次循環后容量保持率為83%。豐富的IHL種類可以通過正極的表面反應性或電解質的配方(如溶劑、鋰鹽、添加劑和它們的比例)進一步調節，這為構建穩定的CEI打開了巨大的機會。本文的研究結果揭示了CEI形成/演變的機理，并為高壓LCO和其他高能正極材料的設計提供了思路。

Tuning Interphase Chemistry to Stabilize High-Voltage LiCoO2?Cathode Material via Spinel Coating. Angew,?https://doi.org/10.1002/anie.202207000

National?Science Review: N，N-二甲基甲酰胺調整溶劑效應以提高水電解質中鋅負極的可逆性

為滿足快速發展的消費電子器件、電動汽車和大規模儲能的應用需求，迫切需要開發具有高容量、環境友好和性價比的新型電池。在所有可以用的儲能器件中，理論容量(820 mAh·g^-1)高、安全性高、成本低的可充電水系鋅電池(RZBs)被認為是很有前景的儲能候選材料。然而，在普通水電解質中的析氫反應（HER）和枝晶鋅的生長嚴重限制了鋅電池的應用。

為了解決上述挑戰，南開大學陳軍教授和嚴振華副研究員課題組開發了一種簡單的策略來抑制副反應并提高鋅電極的可逆性。具體來說，本工作通過在2 MZn(CF₃SO₃)₂-H₂O電解液(ZHD30)中引入30%(體積分數)N，N-二甲基甲酰胺(DMF)，DMF與H2O之間的優先氫鍵作用有效地降低了電解液的水活性，阻礙了電解液的去質子化。ZHD30電解液使鍍鋅/脫鋅效率由95.3%提高到99.4%，循環次數由65次提高到300次。采用ZHD30電解液的Zn-聚苯胺全電池在-40 ~ +25℃范圍內工作，在25℃、-20℃和-40℃下的放電容量分別為161.6、127.4和65.8 mAh·g^-1。這項工作為調節溶劑效應在設計低成本和有效的水系電解質中的作用提供了見解。

N, N–dimethylformamide tailors solvent effect to boost Zn anode reversibility in aqueous electrolyte,?https://doi.org/10.1038/s41467-022-28740-8

ACS Catalysis: 原子級調控Co基配位聚合物中的電子分布及氧還原機理

氧還原反應（ORR）是燃料電池技術的重要反應過程，涉及多步電子轉移，存在反應動力學緩慢、過電勢高等問題，因此需要開發具備高活性和高穩定性的催化劑提升ORR的動力學。過渡金屬配位聚合物因其催化活性位點明確、結構可設計性強和合成原料來源豐富等優點而受到廣泛關注，但是針對過渡金屬配位聚合物ORR催化劑的構效關系缺乏系統和深入的研究，限制了此類催化劑的進一步發展。在眾多的過渡金屬配位聚合物中，具有d-π共軛作用的配位聚合物相較于傳統過渡金屬配位聚合物，表現出更高的導電性和結構穩定性。此外，d-π共軛作用可增強配體與金屬位點之間的相互作用。因此，研究d-π共軛金屬配位聚合物的結構對金屬位點催化活性的影響規律，對指導和設計具有高活性的配位聚合物催化劑有著重要意義。

南開大學陳軍院士和嚴振華副研究員課題組以鈷配位聚合物為研究對象，理論結合實驗研究了鈷配位原子調控和電子重新分布對電催化氧還原反應性能的影響，發現鈷中心電荷密度的提升以及反應中間體與配位原子的氫鍵作用共同提升了Co-N₂S₂的ORR活性，與Pt/C催化劑相當。該研究成果為指導氧還原催化劑的合理設計提供了新的思路。

Atomic-Level Modulation Induced Electron Redistribution in Co Coordination Polymers Elucidates the Oxygen Reduction Mechanism. ACS Catalysis 2022, 12, 7531?7540,?https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c01075

Energy & Environmental Science: 寬溫可充電鋰電池的挑戰和進展

可充鋰電池在現代社會中發揮著重要作用，不僅被廣泛用作3C電子產品的電源，還成為了新能源汽車的核心動力，在電化學規模儲能領域也展現了快速發展的態勢。然而，大多數可充鋰電池的性能受環境溫度影響較大。當溫度低于0 ℃或高于40 ℃時，電池性能會快速衰減，甚至發生安全事故，嚴重限制了鋰電池在高寒/高溫地區的應用。因此，深入理解溫度對鋰電池各組份的影響十分必要。

南開大學陳軍院士和張凱研究員等全面討論了鋰電池在極端溫度下的失效機理和主要挑戰，分別對低溫區、高溫區以及全天候鋰電池的最新研究進展進行梳理，詳細總結了電解液和電極材料的基本工作機制和改性策略。同時，提出了對核心材料和電池系統的獨到見解，為開發寬溫域鋰電池提供了科學指導。

Challenges and Advances for Wide-Temperature Rechargeable Lithium Batteries. Energy & Environmental Science. 2022, https://doi.org/10.1039/D1EE03292E

Chem: 用于電催化應用的二維共軛金屬有機聚合物的合理設計和合成

電催化能量轉換技術被廣泛認為是減少碳排放、實現碳中和的重要途徑。電催化劑對于降低反應動力學障礙和提高催化反應效率至關重要。二維?(2D)?共軛金屬有機聚合物?(c-MOPs)?是一種新興的二維材料家族，由于其多功能的結構、大的表面積、可定制的孔徑和高電導率，是極具潛力的電催化劑。目前的主要挑戰是需要合理的設計和合成該類材料的方法，以及深入了解其構效關系。此外，c-MOPs在電催化中的作用機制尚未得到充分理解和系統總結。

南開大學陳軍院士和嚴振華副研究員等人從導電機制、晶體結構、合成方法以及在電化學催化（ORR、OER、HER、NRR 和 CO2RR）中的應用等方面總結了 2D c-MOP 研究的最新關鍵進展。通過控制四個主要特征（組分、結晶度、形態和導電結構）可以提高 2D c-MOPs 的催化性能。本綜述提供了通過調節和優化活性位點來制備二維導電 c-MOP 材料的見解，以實現高性能的電化學能量轉換系統。

Rational design and synthesis of two-dimensional conjugated metal-organic polymers for electrocatalysis applications, Chem, https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.03.027

Angew: 用于鋰離子電池的新型鋰化有機正極材料

有機電極材料由于其高容量、豐富的資源和結構可設計性而在鋰電池中顯示出應用潛力。然而，大多數報道的有機正極處于氧化態(即未鋰化的化合物)，因此需要與富鋰負極結合。相比之下，鋰化有機正極材料可以作為鋰的儲庫，并與石墨等無鋰陽極相匹配，顯示出在實際全電池應用中的巨大前景。

南開大學陳軍院士課題組對鋰化有機正極材料進行批判性總結。作者首先討論了合成鋰化有機正極材料的難點。其次，指出它們的化學穩定性，特別是對O₂和H₂O的空氣穩定性，以及相關的影響因素對于LIBs的產生是決定性的。?作者接著總結了半電池中改善鋰化有機正極材料電化學性能的策略。從實際應用前景出發，分析了鋰化有機正極材料在全電池中的應用。最后，對于商業應用，作者還提出了高性能鋰化有機正極材料的未來發展方向。

Emerging Lithiated Organic Cathode Materials for Lithium-Ion Full Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202216047. https://doi.org/10.1002/anie.202216047

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電極材料研究領軍人物！南開大學陳軍院士團隊2022年成果精選！

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