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ACS Catalysis: d軌道電子構(gòu)型調(diào)控金屬-氮-碳催化劑在電化學(xué)CO2RR中的選擇性

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)是將CO₂還原成增值物質(zhì)的一種具有巨大工業(yè)化潛力的零碳排放技術(shù)。由于電化學(xué)CO₂RR反應(yīng)路徑復(fù)雜，產(chǎn)物種類繁多，以及其產(chǎn)物選擇性難以控制，這嚴重限制了其實際應(yīng)用。考慮到CO是最常見、最簡單的產(chǎn)物，在C1化學(xué)產(chǎn)物鏈中具有很高的價值，并且CO₂RR中只有兩個電子參與的電化學(xué)CO₂-CO還原反應(yīng)可以達到預(yù)期的高活性和高選擇性。

近年來，一些貴金屬(如Ag、Au等)基催化劑對CO₂RR具有良好的電化學(xué)性能，可以在較低的過電位下有效地將CO₂還原為CO。然而，這些催化劑的稀缺性和高成本限制了它們的大規(guī)模應(yīng)用，因此有必要探索經(jīng)濟且高效的催化劑以實現(xiàn)電化學(xué)CO₂RR的實際應(yīng)用。

近日，西安交通大學(xué)沈少華課題組采用浸漬-酸浸法合成了多種M-N-C (M: Fe，Co，Ni，Cu)單原子催化劑(SACs)。電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，Ni-N-C在-0.65 V_RHE下表現(xiàn)出非常高的CO法拉第效率(FE)，并且在?0.5至?0.9 V_RHE的電位范圍內(nèi)的CO選擇性高于90%，遠優(yōu)于其他M-N-C (M: Fe，Co和Cu)。電化學(xué)穩(wěn)定性測試顯示，在不同的電位下，該催化劑電流密度的衰減可以忽略不計，并且在電化學(xué)反應(yīng)期間表面沒有發(fā)生任何碳溶解。

晶體場理論，Dewar-Chatt-Duncanson模型(DCD)和微分電荷密度分析表明，在M-N-C系統(tǒng)中，中心金屬的d軌道構(gòu)型是有利于從CO₂分子中的C原子到Ni原子的電子轉(zhuǎn)移，從而有效地激活表面吸附的CO₂；孤對電子占據(jù)Fe³⁺、Co²⁺和Cu²⁺的最外層d軌道會削弱電子轉(zhuǎn)移過程，進而阻礙CO₂的活化。

此外，原位光譜研究表明，在相對較低的電位下，Ni-N-C SAC上*COOH中間體的形成能壘較低，導(dǎo)致其較高的CO₂-CO轉(zhuǎn)化性能。

Atomically Dispersed Metal–Nitrogen–Carbon Catalysts with d-Orbital Electronic Configuration-Dependent Selectivity for Electrochemical CO₂-to-CO Reduction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05249

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