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可充電鎂電池（RMB）是一種極具前景的低成本、高可靠性的大規模儲能技術。然而，由于鎂存儲活性位點不足、鎂離子傳輸路徑不利及正極材料與二價鎂離子之間的強相互作用，目前開發高性能正極材料仍然是最突出的障礙。

在此，武漢大學徐飛副教授、中南民族大學李婷副教授等人通過典型的冷卻結晶法合成了四硫代鉬酸銨 (NH₄)₂MoS₄，并證明其是一種高性能的RMB正極材料。

電化學測試表明，(NH₄)₂MoS₄在50 mA g^-1時表現出333 mAh g^-1的極高容量，且在5.0 A g^-1時仍表現出129 mAh g^-1的驚人倍率性能，這是報道的具有固相Mg²⁺擴散機制的 RMB正極的最高水平。

機理研究表明，在第一次放電過程中，NH₄⁺的脫出和無定形MoS₄微小納米顆粒的形成為有效的Mg²⁺存儲構建了大量的活性位點。

類共價的Mo-S鍵促進了負電荷離域，削弱了材料與二價Mg²⁺的相互作用并加速了動力學。

同時，類共價的Mo-S鍵還促進了充放電過程中Mo和S的同時氧化還原，從而提供了較高的儲鎂容量。

圖1. (NH₄)₂MoS₄正極的儲鎂性能

此外，Mo和S在充電狀態下主要分別以Mo⁴⁺和S₂^2-狀態存在，而在放電狀態下S^2-和S₂^2-共存，Mo處于低于Mo⁴⁺的價態。

原位形成的MoS₄微小納米顆粒有利于相間電荷轉移，NH₄⁺脫出留下的空位充當有效的Mg²⁺傳輸路徑。

化學合成的無定形MoS_3.9顯示出只有42 mAh g^-1的較差容量，這與由(NH₄)₂MoS₄原位形成的MoS₄形成鮮明對比，證明了NH₄⁺脫出對MoS₄結構和形貌的影響。

同時K₂MoS₄和Na₂MoS₄的電化學性能測試表明，在用K⁺/Na⁺取代NH₄⁺后，可逆容量和倍率性能會下降。

機理研究表明，殘留的大量K⁺和Na⁺占據了部分Mg存儲活性位點并阻斷了Mg²⁺傳輸路徑，從而影響容量和倍率性能。

總之，這項工作展示了一種高容量/倍率的RMB正極材料并闡明了其高性能起源，為RMB正極材料的設計和優化提供了思路。

圖2. 鎂化/脫鎂過程中的結構演變和反應機制

A Molybdenum Polysulfide In-Situ Generated from Ammonium Tetrathiomolybdate for High-Capacity and High-Power Rechargeable Magnesium Battery Cathodes, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c06915

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徐飛/李婷ACS Nano: 四硫代鉬酸銨原位生成多硫化鉬實現高性能鎂電池

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