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林璋Angew.：忽略的自然析氫途徑：低溫蛇紋石化過程中Ni2+促進(jìn)F(OH)2氧化還原H2O

天然氫氣（H₂）作為一種可再生能源，在緩解全球日益增長的環(huán)境問題方面受到了廣泛關(guān)注。低溫蛇紋石化（<200 ℃）是一種典型的水巖反應(yīng)，是天然氫氣的主要來源。然而，合成氫氣的反應(yīng)機(jī)理和控制步驟尚不清楚，阻礙了天然氫氣的進(jìn)一步利用。

近日，華南理工大學(xué)林璋教授（通訊作者）等人報(bào)道了在低溫蛇紋石化過程中，可以通過Fe(OH)₂的氧化來確定H₂生產(chǎn)速率。

在厭氧堿性條件下，將磁鐵礦中典型的共生Ni²⁺和其他離子（Mg²⁺、Al³⁺、Ca²⁺、Cr³⁺、Co²⁺、Mn²⁺和Zn²⁺等）分別與Fe²⁺共沉淀，以實(shí)驗(yàn)?zāi)M在低溫蛇紋石化的典型溫度下含F(xiàn)e(II)水鎂石氧化過程中的H₂生成。結(jié)果表明，Ni²⁺能顯著提高Fe(OH)₂氧化生產(chǎn)H₂的速率。

此外， Ni²⁺的共存可以極大提高生產(chǎn)H₂的動力學(xué)。在90 ℃下，僅添加1%的Ni²⁺時(shí)，生產(chǎn)H₂的速率顯著提高約兩個數(shù)量級。D₂O同位素實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，提高生產(chǎn)H₂的動力學(xué)可歸因于Ni²⁺促進(jìn)H₂O還原的催化作用。作者還發(fā)現(xiàn)，生產(chǎn)H₂的能力與溶液中的溫度和濃度密切相關(guān)。

總之，該發(fā)現(xiàn)不僅解釋了低溫蛇紋石化產(chǎn)生H₂的機(jī)理，而且通過超鎂鐵質(zhì)巖石中Ni²⁺含量可以預(yù)測其產(chǎn)生H₂的能力。更重要的是，它還可能為幫助我們了解早期地質(zhì)事件的成因提供一個新的方向。

An Overlooked Natural Hydrogen Evolution Pathway: Ni²⁺ Boosting H₂O Reduction by Fe(OH)₂ Oxidation during Low-temperature Serpentinization. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110653.

https://doi.org/10.1002/anie.202110653.

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