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?J. Energy Chem.：酸性、中性、堿性環(huán)境下都想實現(xiàn)高效的析氫反應(yīng)？設(shè)計三元金屬電催化劑！

由電解水制備的氫氣(H₂)，因其優(yōu)異的能量密度和環(huán)保的可制造性被認為是傳統(tǒng)化石燃料的潛在替代品，可以有效解決能源危機和全球變暖問題。研究人員做了相當大的努力去設(shè)計和研究高效、穩(wěn)定的電催化劑，以實現(xiàn)能源轉(zhuǎn)換。然而，對于真正的實際應(yīng)用，克服與水分解反應(yīng)動力學相關(guān)的能壘仍然具有挑戰(zhàn)性，這需要比理論值更高的勢能。特別是，在堿性介質(zhì)中的析氫反應(yīng)(HER)動力學比在酸性介質(zhì)中要慢得多。這歸因于其基于Volmer-Heyrovsky步驟或Volmer-Tafel步驟的多步驟反應(yīng)途徑，其中總動力學受到緩慢的Volmer步驟(H₂O+e^–→H_ad+OH^–)的限制。

基于此，卡迪夫大學Hou Bo和東國大學Jung Inn Sohn(共同通訊)等人設(shè)計了三元過渡金屬基(MoWNiTe)催化劑，由高價非3d-Mo和W金屬和親氧Te組成，用于高效析氫。

由工作電極、Hg/HgO參比電極和Pt對電極組成的三電極裝置，在1 M KOH中測試了催化劑的HER的性能。正如預(yù)期的那樣，MoWNiTe僅通過72和125 mV的過電位就可以分別達到10和100 mA cm^-2的電流密度。此外，MoWNiTe在1000 mA cm^-2的高電流密度下的過電位僅為182 mV，遠低于商業(yè)Pt/C(222 mV)。

此外，MoWNiTe的催化活性優(yōu)于MoNiTe(143@10 mA cm^-2)、WniTe(223@10 mA cm^-2)和NiTe(247@10 mA cm^-2)。令人驚喜的是，本文還分別以碳紙和石墨棒作為工作電極和對電極來評估MoWNiTe的HER性能，結(jié)果顯示無論使用何種電極，MoWNiTe催化劑都具有良好的活性。

為了證明MoWNiTe在較寬的pH范圍內(nèi)都具有優(yōu)異HER催化活性，本文還進一步在非堿性介質(zhì)中測試了MoWNiTe的HER性能。使用1 M磷酸鹽緩沖液(PBS，pH值~7.4)和0.5 M H₂SO₄(pH值~0.3)作為電解質(zhì)，以Ag/AgCl作為參比電極。在1 M PBS中，MoWNiTe表現(xiàn)出最佳的HER電催化性能，在電流密度為10 mA cm^-2時，其過電位為45 mV，Tafel斜率為60 mV dec^-1，這低于商業(yè)Pt/C和其他電催化劑以及之前報道的HER電催化劑。

在酸性介質(zhì)中，當電流密度為10和100 mA cm^-2時，MoWNiTe也顯示出優(yōu)異的過電位，分別為31和54 mV，Tafel斜率分別為34和70 mV dec^-1，這比最近研究的非堿性HER電催化劑小得多，與商業(yè)Pt/C相當。更重要的是，MoWNiTe在長期穩(wěn)定性測試中性能沒有明顯變化，展示出優(yōu)異的穩(wěn)定。

本文通過密度泛函理論計算，確定了催化劑在堿性介質(zhì)中水解離過程的自由能。可以發(fā)現(xiàn)，MoWNiTe的水解離自由能為0.536 eV，顯著低于NiTe(0.965 eV)。實驗結(jié)果與密度泛函理論(DFT)計算結(jié)果一致，表明HER性能的提高是由于水解離自由能的降低。

因此，優(yōu)化后的MoWNiTe優(yōu)異的HER催化行為可以用協(xié)同效應(yīng)來解釋：(1)引入了高價位非3d過渡金屬(Mo和W)，通過緩慢的原子擴散增加了小粒徑的表面積，通過調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)增強了本征催化活性，形成了富電子的低價態(tài)；(2)Te作為主要的OH^–吸附位點(OH^–?OH_ad+e^–)，其親氧性導(dǎo)致催化劑表面活性O(shè)H^*的積累，從而在堿性介質(zhì)中通過雙功能催化機制促進水解離。本工作為高效穩(wěn)定的HER電催化劑的設(shè)計提供了見解，并為雙功能機制的研究提供了新的前景。

Novel Ternary Metals-Based Telluride Electrocatalyst with Synergistic Effects of High Valence Non-3d Metal and Oxophilic Te for pH-Universal Hydrogen Evolution Reaction, Journal of Energy Chemistry, 2023, DOI: 10.1016/j.jechem.2023.02.011.

https://doi.org/10.1016/j.jechem.2023.02.011.

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