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在儲(chǔ)能結(jié)構(gòu)升級的過程中，鈉離子電池（SIBs）被認(rèn)為是大規(guī)模電網(wǎng)儲(chǔ)能系統(tǒng)有前途的候選者。然而，進(jìn)一步提高比容量和壽命已成為其廣泛應(yīng)用的主要障礙。

在此，北京大學(xué)深圳研究生院肖蔭果副教授等人通過溶膠凝膠法制備了P3/P2雙相-Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂ (NNMO)，電化學(xué)測試結(jié)果表明，與純P2相NNMO相比，該材料具有更高的≈200 mAh g^-1的可逆容量和更好的倍率性能。

不幸的是，快速的容量衰減阻礙了其進(jìn)一步發(fā)展和應(yīng)用。為了探索和闡明這種材料的失效機(jī)制，作者使用高分辨率TEM來表征不同充電/放電循環(huán)后的電極，發(fā)現(xiàn)正極-電解液界面的失效是材料失效的主要原因。基于這一結(jié)論，作者采用原子層沉積（ALD）技術(shù)對電極進(jìn)行改性，抑制界面引起的失效從而有效提高循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. ?P3/P2 NNMO的失效機(jī)制探究

作者使用四種金屬氧化物，即Al₂O₃、TiO₂、SnO₂和WO₃作為ALD涂層來保護(hù)電極免受表面破壞。在這些氧化物中，Al₂O₃涂層在提高正極的容量保持率方面表現(xiàn)出最好的效果，整體材料失效得到抑制，5C下300次循環(huán)后的容量保持率高達(dá)87.00%。此后，以Al₂O₃為例，作者證明金屬氧化物ALD涂層可以有效抑制表面副反應(yīng)和過渡金屬溶解，從而提供非常優(yōu)越的保護(hù)效果。

這項(xiàng)工作首先探索了一種新型高容量SIBs正極材料的失效機(jī)制并闡明了主要失效模式，有助于有效地為SIBs正極材料找到最合適的改性方法。此外，證明了通過金屬氧化物 ALD 涂層的表面工程方法可以有效抑制正極-電解液界面的失效，從而提高SIBs的電化學(xué)性能。

圖2. 基于ALD涂層保護(hù)的正極電化學(xué)性能

Surface Engineering Suppresses the Failure of Biphasic Sodium Layered Cathode for High Performance Sodium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109319

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北大肖蔭果AFM: 抑制高性能鈉離子電池雙相鈉層正極失效的表面工程

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