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崔志明ACS Energy Letters: 調節組分，增強性能：組分可調的Co3-xFexMo3N用于高效電催化析氧

析氧反應(OER)是許多儲能和轉換系統中必不可少的半反應，包括可充電金屬-空氣電池和電化學水分解反應。然而，四電子轉移過程引起的OER動力學緩慢，阻礙了這些電化學器件的發展。Ir/Ru基氧化物具有良好的催化性能而被作為基準OER電催化劑，但其價格昂貴和稀缺性差，這限制了其廣泛應用。在過去十年中，鈷基氧化物已被廣泛認為是貴金屬基催化劑的可能替代品，因為它們的低成本和高效能。然而，這些氧化物的導電性差，會在催化劑-電極界面形成肖特基勢壘，限制了它們的工業應用。因此，開發具有導電性的鈷基替代電催化劑具有重要意義。

基于此，華南理工大學崔志明課題組制備了一種高效率和耐用的具有η型碳化物結構(A₃B₃N)的Co_3-xFe_xMo₃N(0≤x≤3)催化劑。

該催化劑具有許多優點，可以解決成本、電子導電性和催化性能的問題：首先，Co和Fe都可以形成穩定的A₃B₃N氮化物，如Co₃Mo₃N和Fe₃Mo₃N，并且這種氮化物具有理想的組成靈活性，從而能夠通過精確的組分取代A位或B位金屬來合理調節電子狀態和催化活性；其次，所合成的Co_3-xFe_xMo₃N不僅具有成本效益和高導電性，而且由于其原子序排列，還提供了對結構、幾何和電子效應的可預測控制。

因此，在1 M KOH溶液中，優化后的Co_2.5Fe_0.5Mo₃N在10 mA cm_geo^?2電流密度下的OER過電位低至218 mV，Tafel斜率為41 mV dec^?1。更重要的是，Co_2.5Fe_0.5Mo₃N催化劑的優異性能在水電解槽中也得到了驗證，該電解槽只需要1.52 V的電池電壓就能提供10 mA cm_geo^?2的電流密度。

密度泛函理論(DFT)的計算表明，Fe部分取代Co不僅增加了Co_2.5Fe_0.5Mo₃N中活性Co³⁺的含量，還導致Co位點的d帶中心向上移，導致氧中間體的結合強度增強，從而降低了速率控制步驟的能壘，進一步促進了OER動力學。簡而言之，該項工作為設計具有組成靈活性的高效OER電催化劑提供了一個有效的策略。

Composition-Tunable Co_3–xFe_xMo₃N Electrocatalysts for the Oxygen Evolution Reaction. ACS Energy Letters, 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00048

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