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光電化學(PEC)水分解制氫是一種制備綠色氫氣能源的有效策略。對用于光電化學水分解的催化劑進行修飾和改進有利于提高其催化效率。然而，通過常規的物理組合不能有效構建良好的光催化劑/電催化劑界面，導致光響應組分的高界面阻抗和較差的電荷分離和遷移率，這將降低光生電荷從光催化劑到電催化劑表面的擴散效率，并在很大程度上限制其整體效率和商業化。因此，在合理的集成光/電催化劑之間建立定向電荷轉移通道以促進界面電荷轉移是改善光電催化水分解能量轉換效率的最關鍵步驟之一。

近日，湖南大學黃維清和黃桂芳等以碳點/氮化碳(CCN)納米管和FeOOH/FeCo層狀雙氫氧化物(FFC)納米片(CCN@FFC)為模型，在單片集成電極中構建定向電荷轉移通道，以提高光輔助水分解的整體性能。

具體而言，在電沉積過程中，陰極表面的Fe³⁺離子優先結合碳點表面的活性羥基以形成C–O–Fe鍵，從而在CCN和FFC之間建立了一座橋梁，這導致電荷定向轉移，從而促進光生電子空穴的有效分離。

因此，在可見光照射下，CCN@FFC電極在10、50和100 mA cm^?2電流密度下的OER過電位分別為182、218和239 mV，并且具有60 h的優異的催化耐久性；對于光電催化HER，CCN@FFC在10 mA cm^?2電流密度的HER過電位為68 mV，Tafel斜率為38 mV dec^?1。此外，使用CCN@FFC催化劑作為陽極和陰極的雙電極電解槽在10 mA cm^?2處僅需1.435 V的低電池電壓。

光譜表征和理論計算表明，CCN和FFC之間的界面C–O–Fe鍵可以作為電荷轉移通道，使得光生電荷載流子在CCN和FFC之間定向遷移，進而激活晶格氧實現Fe-Co雙中心結構，從而大大提高了整體水分裂性能?？偟膩碚f，這項工作中的定向電荷轉移調制策略為設計高活性和高成本效益的多功能光/電催化劑提供了指導。

Directional Charge Transfer Channels in a Monolithically Integrated Electrode for Photoassisted Overall Water Splitting. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c09659

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?ACS Nano: 構建定向電荷轉移通道，助力集成電極光電化學全水分解

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